本文通过分子动力学模拟红外(IR)和振动态密度光谱（DOS）研究了离子液体（1-甲基-3-丁基咪唑六氟化磷/[BMIM+][PF6-]）和石墨烯之间的相互作用，以及离子液体在石墨烯表面的分布情况。研究表明，红外光谱中，C-N的特性振动峰发生了蓝移；数均密度分布表明离子液体的阳离子[BMIM+]比阴离子[PF6-]更靠近石墨烯表面，并且浓度远远高于体相浓度，形成了三个明显的振动峰；这些都说明咪唑阳离子与石墨烯之间可能存在―cation-π作用。在靠近石墨烯表面的第一层离子液体堆积紧密且阳离子[BMIM+]的咪唑环和烷基侧链都倾向于平铺在石墨烯表面，随着距离的变大，这种有序结构逐渐变为无序。振动态密度谱表明，靠近石墨烯表面的第一层离子液体（S1层）中离子液体的分子间作用力和分子内作用力都发生了变化。离子液体在石墨烯的表面形成了一种各向异性的紧密堆积的有序准晶态结构，每个阳离子周围有四个阴离子包围，阴离子交叉排序。正是这种结构包围在石墨烯的表面，抑制了其自身的范德华相互作用，增大了其在溶剂中的分散性。