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Mg2Ni合金因其在较温和条件下具有良好的可逆储氢性能，成为最具发展潜力的储氢材料之一。然而，由于具有较高的吸/放氢温度和较差的储氢动力学性能等缺点，限制了其实际应用范围。为了改善Mg2Ni合金的储氢性能，本文选择了稀土氢化物、Ti和Nb的氢化物/氮化物以及轻质储氢材料作为添加剂，通过球磨处理的方法制备了一系列Mg2Ni合金与添加剂组成的复合材料，系统地研究了复合材料的微观结构和储氢性能，探讨了复合材料的吸/放氢反应历程以及添加剂在吸/放氢过程中的催化机制。利用LaMg2Ni的氢化分解特性，研究了原位生成的LaH3对Mg2Ni合金储氢性能的影响。发现Mg2Ni+20wt.%LaMg2Ni复合材料能够在473K下实现100%可逆吸/放氢，其储氢容量达到了3.22wt.%，并且现出良好的吸/放氢动力学性能。这是由于在复合材料中，原位生成的LaH3对Mg2Ni合金储氢性能表现出高的催化活性，同时增加了复合材料中的相界面，有利于H的吸附和脱附。Mg2Ni+10wt.%TiN复合材料的初始放氢温度与纯Mg2Ni样品相比降低了13K；并且在423K下，该复合材料在100s内的吸氢容量达到3.08wt.%。这是由于N原子与H原子间存在的相互作用可以削弱Mg2NiH4中Mg-H和Ni-H的键强，从而可明显降低复合材料氢化物的热力学稳定性。添加Ti和Nb的氢化物(TiH2和NbH)后，Mg2Ni合金的储氢性能也得到了显著改善。由于Nb的电负性与Ti相比更强，因此Mg2Ni+10wt.%NbH复合材料的放氢热力学性能改善更为明显，其初始放氢温度与纯Mg2Ni样品相比降低了10K。通过球磨处理方法制备了以LaH3-TiH2作为复合添加剂的Mg2Ni+10wt.%(LaH3-TiH2)复合材料，与纯Mg2Ni相比，复合材料的初始放氢温度降低了18K，并且在523K下、2h内的等温放氢容量提高了0.44wt.%。这是由于在复合添加剂中，TiH2促进了LaH3的放氢反应，使其转变为LaH2，从而提高了La的氢化物对Mg2Ni合金储氢性能的催化效果。在Mg2Ni+10wt.%(LaH3-TiH2)复合材料吸/放氢循环过程中，复合添加剂中的TiH2与Mg2Ni基体反应生成Mg3TiNi2相，增加了复合材料中H的吸附界面，使得复合材料的吸氢动力学性能得到进一步提升。经过72次吸/放氢循环后，Mg2Ni+10wt.%(LaH3-TiH2)复合材料在373K下、400s内的吸氢容量与初次活化后的复合材料相比提高了1.26wt.%。稀土氢化物PrH2.92和CeH2.29的加入使4LiBH4+5Mg2NiH4复合材料在活化过程中生成的絮状Mg均匀的附着在颗粒表面，并呈现单一的海绵状多孔结构，增加了生成Mg与H的接触面积，降低了复合材料在吸/放氢过程中H原子的扩散距离。与4LiBH4+5Mg2NiH4复合材料相比，加入稀土氢化物PrH2.92和CeH2.29后，复合材料的初始放氢温度分别降低了25K和29K，并且在573K、1000s内的放氢速率分别提高了1.95wt.%/h和0.73wt.%/h。