【摘 要】
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纳滤膜操作压力低、分离选择性好及运行成本较低等优势广泛应用于水处理、医药、生化、食品生产等各个领域。然而,常见的聚酰胺纳滤膜存在膜污染及渗透性/选择性平衡问题,且操作压力较高。本论文针对该问题,以聚醚砜(PES)为基膜,通过改变1.0代聚酰胺-胺(1.0G PAMAM)桥联基结构合成了系列具有PAMAM改性有机纳滤膜,在低操作压力下,探究其桥联基结构对合成的有机纳滤膜性能的调控关系;重点研究系列胺
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纳滤膜操作压力低、分离选择性好及运行成本较低等优势广泛应用于水处理、医药、生化、食品生产等各个领域。然而,常见的聚酰胺纳滤膜存在膜污染及渗透性/选择性平衡问题,且操作压力较高。本论文针对该问题,以聚醚砜(PES)为基膜,通过改变1.0代聚酰胺-胺(1.0G PAMAM)桥联基结构合成了系列具有PAMAM改性有机纳滤膜,在低操作压力下,探究其桥联基结构对合成的有机纳滤膜性能的调控关系;重点研究系列胺基改性纳米二氧化硅掺杂聚酰胺-胺改性有机-无机复合纳滤膜的制备及纳滤性能,分析PAMAM结构以及无机粒子种类对有机-无机复合纳滤膜纳滤性能的影响。主要研究内容和结果如下:1、为了研究1.0G PAMAM桥联基结构以及模拟污水离子组成的影响,以聚醚砜为基膜,采用具有不同桥联基结构的1.0G PAMAM与均苯三甲酰氯(TMC)通过界面聚合反应制备系列有机纳滤膜。纳滤性能的研究结果表明,低操作压力下,基于二乙烯三胺为核1.0代聚酰胺-胺改性有机纳滤膜(C4-5-PES)对含有Na2SO4的模拟污水处理效果最佳,渗透通量为55.9 L·m-2·h-1、截留率为39.0%。1.0G PAMAM桥联基中胺基个数越多,越有利1.0G PAMAM与均苯三甲酰氯形成致密的网状结构,对模拟污水中阳离子的截留效果越好;其中桥联基中胺基个数为3个的二乙烯三胺为核1.0代聚酰胺-胺改性有机纳滤膜对金属离子的选择性较好。模拟污水中离子种类对C4-5-PES有机纳滤膜纳滤性能的影响结果表明:随着模拟污水中阳离子离子半径的增大,C4-5-PES有机性纳滤膜对其的截留率降低。2、为了提高纳滤膜的机械强度,采用胺基改性纳米二氧化硅(NH2-Si O2)与1.0G PAMAM掺杂改性聚醚砜基膜,制备了系列基于胺基改性纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜。纳滤性能的研究结果表明,胺基改性纳米二氧化硅参与界面聚合,有利于有机-无机复合纳滤膜对模拟污水中阳离子的截留率的提升,且其性能优于基于未改性的纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜的纳滤性能。当NH2-Si O2浓度0.30 wt%、以乙二胺为核的1.0G PAMAM浓度0.30 wt%、TMC浓度0.50 wt%、界面聚合时间90 s、处理温度为80℃时,基于胺基纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜对含有浓度为1000mg·L-1硫酸钠的模拟污水的截留率为67.3%,通量为31.3 L·m-2·h-1。基于胺基改性纳米二氧化硅改性有机-无机复合纳滤膜对无机离子的截留率高于相应的1.0G PAMAM改性有机纳滤膜,但由于无机纳米粒子的引入使得纳滤膜的孔径减小,通量降低。3、为了研究胺基改性纳米二氧化硅表面有机组成对有机-无机复合纳滤膜性能的影响,采用1.0G PAMAM对纳米二氧化硅进行改性,制备了1.0G PAMAM改性纳米二氧化硅(1.0G PAMAM-Si O2);并研究了基于1.0G PAMMA改性纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜的纳滤性能,结果表明,在较佳制备条件下,基于1.0G PAMAM改性纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜对含有浓度为1000 mg·L-1硫酸钠的模拟污水的截留率为69.7%,通量为45.0 L·m-2·h-1。1.0G PAMAM-Si O2表面胺基个数高于NH2-Si O2,更有利于与TMC发生界面聚合形成较致密的界面膜;相同条件下,基于1.0G PAMAM改性纳米二氧化硅的有机-无机复合纳滤膜对无机盐的截留效果优于胺基改性纳米二氧化硅有机-无机复合纳滤膜。4、为了探索基于磁性纳米粒子有机-无机复合纳滤膜的纳滤性能,以聚醚砜为基膜,采用磁性纳米二氧化硅和1.0G PAMAM为水相与TMC进行界面聚合反应制备磁改性有机-无机复合纳滤膜。磁改性有机-无机复合纳滤膜对含有浓度为1000 mg·L-1硫酸钠的模拟污水的截留率为66.9%,通量为36.0 L·m-2·h-1,优于相应的NH2-Si O2改性有机-无机复合纳滤膜;且磁改性有机-无机复合纳滤膜对无机盐截留顺序为:KCl>Na2SO4>Ca Cl2>Mg Cl2。
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