高演化烃源对比是油气地质地球化学领域长期以来最难解决的前缘问题之一,但随高演化油气勘探的不断推进,这一问题迫切需要解决。本文以最近勘探取得重大突破,但烃源对比存在巨大困难和争议的四川盆地震旦系灯影组和下寒武统龙王庙组大气藏为例,开展了无机地球化学的探索研究,目的一方面是为研究区存在的烃源争议提供新的参考信息,加深对油气成藏规律和理论的认识,为生产部署提供依据,另一方面为油气成藏无机地球化学这一前缘研究领域提供新的高演化阶段的实例,因此可望兼具基础理论与实践应用意义。首先通过传统的有机岩石学和有机地球化学分析评价了研究区的2类5套潜在烃源岩,以初步明确烃源岩质量及其发育背景,2类是指岩性上包括泥页岩和碳酸盐岩,5套是指由下至上包括震旦系陡山沱组泥岩、灯影组藻云岩、灯影组三段泥岩,以及下寒武统麦地坪组泥质白云岩、筇竹寺组泥页岩。结果发现,这5套潜在烃源岩均具有一定的有机质丰度,现今残余有机碳含量分布在0.03%～2.36%,并具有地区和层位差异,以威远—资阳地区和川中地区下寒武统筇竹寺组为最佳。相比而言,有机质类型和成熟度的地区和层位差异不大,其中,有机质类型均以还原环境低等菌藻类来源的Ⅱ型干酪根为主,而有机质的成熟度均为高—过成熟演化。因此5套潜在烃源岩当前皆以生气为特征,生烃能力的差异主要受控于烃源岩的有机质丰度与厚度和分布。据此通过对比,发现从层位上看,筇竹寺组泥页岩最好,灯影组藻云岩其次,而其余3套烃源岩生烃能力相对一般,故筇竹寺组泥页岩是研究区最为有利和现实的烃源。从区域上看,威远—资阳地区与川中地区相对较好,而川西南地区整体生烃能力较弱,因此前两个地区仍是今后天然气勘探的主要目标。在初步明确烃源岩质量及其发育背景的基础上,考虑到高演化阶段烃源岩的评价因有机质的损耗而使得传统的有机地球化学参数逐渐失效,而烃源岩形成和演化过程中发生了复杂的有机—无机相互作用,进一步应用无机(主量、微量和稀土元素)地球化学方法,从烃源岩发育的三大控制因素(古生产力、沉积环境和沉积速率)分析了烃源岩,以拓展高演化烃源岩评价研究的新方法。结果表明,古生产力分析揭示研究区陡山沱组与筇竹寺组古生产力最高,其次为灯三段与麦地坪组,而灯影组古生产力最低,并且区域特征差异不明显。沉积环境分析发现,除了灯影组属于氧化—次氧化环境沉积外,其余层位烃源岩均为非静水和H2S受限的还原环境,并且川中与威远—资阳地区的筇竹寺组最为还原。沉积速率分析发现,灯影组藻云岩、麦地坪组泥质白云岩、灯三段泥岩与陡山沱组泥岩、筇竹寺组泥页岩的沉积速率依次增加,并且不同地区差异并不明显。据此,认为研究区的烃源岩质量以川中与威远—资阳地区的筇竹寺组为最佳,这从无机地球化学角度丰富完善了传统有机岩石学和地球化学的研究认识,成功建立了高演化烃源岩评价和研究的无机地球化学方法。对比有机碳含量,发现沉积环境是控制有机质富集的主要因素,而古生产力与沉积速率可能为次要因素,这可能是震旦系—寒武系古老海相优质烃源岩的一个普遍特征。对灯影组和龙王庙组储层沥青的成因及其与天然气的关系进行了研究,以明确是否可以通过对储层沥青进行分析而开展高演化烃源对比。结果发现,灯影组和龙王庙组储层中的沥青存在差异,其中,灯影组中仅发现有高演化的固体沥青,相比而言,龙王庙组储层中的固体沥青成熟度要低一些,并且还发现了一期较低演化程度的油质沥青,荧光显微镜下发强烈的黄绿色。结合天然气的地球化学特征分析结果,灯影组和龙王庙组中的天然气皆为油裂解气成因,并且灯影组天然气的成熟度要稍高一些,认为灯影组中的沥青为油裂解成气的残留产物,而龙王庙中的沥青成因相对要复杂一些,部分为原油裂解形成,部分为灯影组天然气沿断裂运移进入后发生气侵作用而形成,而油质沥青可能为下志留统龙马溪组来源。据此,提出通过分析灯影组储层沥青可确定灯影组与龙王庙组天然气的烃源,这为高演化气源对比成功建立了 "桥梁",实际研究工作中,需首先明确沥青的成因及其与油气的关系。据此,借助于储层沥青,开展了高演化烃源对比的无机地球化学探索研究,首先是微量和稀土元素地球化学方法。烃源岩的分析发现,稀土元素可以有效区分5类烃源岩,包括稀土元素配分图与典型参数特征,而微量元素特征复杂,无法有效区分,反映其成因与影响因素复杂。利用稀土元素特征分析沥青的来源,包括元素配分图、聚类分析对比、相关性对比、典型参数分析等这4种方法,发现了研究区烃源的差异。具体而言,威远—资阳地区的沥青主要来源于筇竹寺组泥页岩,少量受陡山沱组泥岩的影响;相比而言,川中地区沥青来源非常复杂,筇竹寺组泥页岩、灯三段泥岩、灯影组藻云岩与陡山沱组泥岩均有影响,但仍然以筇竹寺组为主;川西南地区沥青主要来源于麦地坪组泥质白云岩与灯影组藻云岩,筇竹寺组贡献很少,这与该区烃源岩的发育背景一致。高演化烃源对比的Re-Os同位素地球化学研究获得了两个沥青的Re-Os同位素定年数据,分别是414±44Ma(Os同位素初始值187Os/188Osi=1.36±0.19)、78±37Ma(Os同位素初始值1870s/1880si=3.21±0.17)。对比地层埋藏—热演化史,提出414 Ma和78 Ma分别代表烃源岩初次生油和原油裂解为天然气及沥青形成的时间,这明确了油气成藏的关键时刻。Re-Os同位素对比结果显示沥青以筇竹寺组泥页岩为主要来源,进一步补充印证了前述稀土元素地球化学的研究结果。Re-Os同位素地球化学行为分析发现,Re-Os同位素体系的稳定性可能受油气成藏过程影响,但不受/少受热成熟度演化和生物降解等次生变化影响,这深化了对油气形成与演化过程中Re-Os同位素行为及其应用的认识,Re-Os同位素可有效应用于高演化烃源对比与成藏年代研究中,实际工作中应尽量选择成藏过程相对简单的实例展开。最后综合成藏地质背景,重建了油气成藏演化过程,发现其过程复杂,可能经历了古油藏形成、古油藏裂解、气藏调整与定型三个阶段,并且不同地区的油气藏成藏机制与成藏过程存在差异,主要包括三种模式:原位裂解—异位成藏、原位裂解—混合成藏、原位裂解—原位成藏。其中,原位裂解—原位/混合成藏可能是气藏形成与保存的最有利模式,未来盆地的高演化天然气勘探应着力围绕这种模式展开,这对类似于研究区这种高演化阶段的深层碳酸盐岩气藏可能具有普适意义。