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持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)具有高毒性、难降解性和半挥发性,在环境中可长期存在,通过大气、水体等发生长距离传输,影响更为广泛的地区,危害生态系统和人体健康。目前,探索痕量POPs在多介质环境中的归趋,如污染水平、时空变化等已经成为国内外研究的热点。
洞庭湖位于亚热带地区,是我国第二大淡水湖。在历史上为了控制流行于该区域的血吸虫病,曾经大量使用工业五氯酚钠(Na-PCP)灭钉螺(血吸虫的中间宿主)达30年之久,二恶英类(Polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans,PCDD/Fs)是工业五氯酚钠在生产过程中产生的副产品,伴随着五氯酚钠的使用,PCDD/Fs进入环境中造成了严重的环境污染,并且发生迁移转化,这为研究二恶英类的环境行为提供了便利条件。本论文就是以洞庭湖地区的PCDD/Fs为研究对象,旨在通过研究PCDD/Fs在洞庭湖地区的土壤、沉积物、水体以及植物等环境多介质中的污染水平、时空分布特征、影响控制因素、演变趋势等,增进对PCDD/Fs的环境行为及其归属的理解,进一步为修复和治理该区域的环境污染提供基础性数据。
首先,本研究考查了洞庭湖地区岸边土壤和松针中PCDD/Fs的污染水平和分布特征。研究结果发现,在洞庭湖地区,曾经喷洒过五氯酚钠的岸边土壤中,仍然存在着大量二恶英类残留,浓度范围在5.53到75.6 pg I-TEQ/g dw之间,平均为30.3pg I-TEQ/g dw。而且污染不仅仅限于土壤表层。单体的组成和特征显示在该地区二恶英类的主要污染源仍然是来自工业五氯酚钠。由于各个单体自身的物化性质不同和各种外界环境因素的影响,一些土壤样品中二恶英类单体及同系物的分布特征相比较五氯酚钠中的二恶英类单体和同系物的分布特征有所改变。通过对比松针与土壤中的二恶英类单体和同系物的分布特征可知,松针中的PCDD/Fs主要来源并非为Na-PCP,在一定也程度上反映了该区域大气中PCDD/Fs的污染特征。
本研究还考查了洞庭湖地区沉积物中二恶英类的污染水平和分布特征,并且通过考查柱状沉积物中的污染状况,恢复和重建了该区域沉积物中PCDD/Fs的污染历史,剖析了洞庭湖环境变化与人类活动对污染状况的影响。研究结果发现,洞庭湖表层沉积物中存在着大量二恶英类残留,毒性当量浓度范围在15.4 PgI-TEQ/g dw-38.9 pg I-TEQ/g dw之间,平均为24.7 pg I-TEQ/g dw。洞庭湖柱状沉积物中PCDD/Fs的污染在时间序列上经历了四个明显的不同阶段。其中在1927～1980年间,PCDD/Fs保持在较低的水平;1980～1990年间,在沉积物中PCDD/Fs的含量发生较为明显的增加,并且在大约1985年时,PCDD/Fs的含量达到第一个峰值;90年代初,沉积物中PCDD/Fs的含量明显下降:在这之后,沉积物中PCDD/Fs的含量又出现急剧增加,直至在表层达到最大值。对柱状沉积物中PCDD/Fs的研究结果显示,柱状沉积物中PCDD/Fs分布与五氯酚钠在历史上的使用情况有关,并且受洪水等作用的影响。
最后,本研究首次将新型镶嵌式三油酸甘油酯-醋酸纤维素复合膜采样技术(TECAM-SPMD)应用于水中PCDD/Fs的富集。研究结果显示洞庭湖湖水在一定程度上也受到了PCDD/Fs的污染,其中2,3,7,8-TCDD的含量为0.14-7.15pg/L,平均为2.34pg/L。PCDD/Fs污染源主要是来自五氯酚钠。研究还发现水中的低氯代PCDD/Fs百分含量高于在沉积物中低氯代PCDD/Fs的百分含量。并且对PCDD/Fs的有机化合物吸着系数Koc值进行估算并将其与文献报导值对比,结果表明新型复合膜被动式采样技术应用于PCDD/Fs的富集有一定的可行性。