CO2矿化水泥和固废混凝土在固定CO2实现永久封存的同时可以得到具有一定经济价值的建材产品,具有广阔的发展前景。基于多组分硅酸钙的水泥和固废体系相对复杂,理解不同硅酸钙的微纳米尺度的矿化微观机制和建立水泥和固废中原料组分与固碳性能和矿化反应热的定量关系对开发CO2矿化混凝土配方、指导工艺优化并最终实现高效经济应用具有重要意义。针对以上难题和挑战,本文开展了以下研究工作:1.针对矿化微观机制尚不明确的问题,开展了水泥和固废中主要硅酸钙组分的矿化特性和反应热研究,揭示了微米、纳米尺度CO2矿化微观机制,阐明了不同硅酸钙矿物的交互影响机制。本文以硅酸三钙、β相硅酸二钙、γ相硅酸二钙、晶相与非晶相硅酸一钙和铝酸三钙、铁铝酸四钙等水泥和固废中的典型矿物组分为实验对象,在三种典型的分散状态下研究了不同矿物单组分和混合组分的矿化转化特性。结果表明,均匀分散状态下,矿化固碳性能主要受反应活性的影响,各矿物实际固碳率与理论固碳率排序基本一致;紧密压实状态下,水化活性硅酸钙矿物的水化产物阻碍了CO2气体扩散,而水化惰性矿物挤压后仍具有部分孔隙结构;自然堆积状态下,固碳率介于均匀分散与紧密压实状态之间;不同硅酸钙矿物的实测表观摩尔反应热均低于理论标准摩尔反应焓（与理论标准摩尔反应焓值的比例系数约45%-70%）,有两个可能带来差异的原因,第一是矿化过程中反应放热促使水蒸发的吸热量（比例系数约5%-20%）,第二是开始矿化前,硅酸钙的水化反应放热量（比例系数约15%-35%）,有望为工业过程的放热量估算提供参考。针对CO2矿化微观机制,从微米尺度分析,硅酸三钙和硅酸二钙等水化活性硅酸钙矿物形成无定形水化产物凝胶将不同的颗粒包裹连接,而水化惰性硅酸一钙的水化反应非常微弱,从原始硅酸一钙颗粒向富硅相的转化过程表现出“假晶置换”现象;从纳米尺度分析,硅酸一钙矿化过程中Si原子部分保持原有链状结构,部分转化为聚合度更高的硅氧四面体网状结构,甚至有序的石英Si O2晶体。由于聚合度提高所占空间更少,在“假晶”内部形成孔隙和裂缝。当反应速率不同的硅酸钙交互作用时,分散状态对混合体系的固碳性能有显著影响,反应动力学进程较慢的硅酸一钙由于外壳形状的保留,前期具有孔道支撑作用,便于CO2气体的扩散,后期逐渐形成碳酸钙方解石,促进力学性能的提高。2.针对原料组分与固碳性能关联关系尚不清晰的问题,构建了三个固碳性能预测模型,分别为基于水泥矿物组分的固碳性能预测模型,基于粉煤灰化学组分的固碳性能预测模型和基于高炉渣钢渣化学组分的固碳性能预测模型。在纯CO2表压0.5 MPa、矿化温度25℃、水固比为0.4,颗粒均匀分散条件下进行水泥、粉煤灰、高炉渣、钢渣样品的矿化实验,并对组成和矿化性能关联关系进行多元线性拟合,预测了样品在不同反应时长下的固碳性能。基于4种水泥样品在0-120h内的实验结果,建立了原料矿物组分与固碳性能关系模型,结果表明,整体矿物组分拟合法更简单,但拟合优度稍差,多组分权重拟合法的拟合优度最高（R~2＞0.9956）;水泥中多种矿物组分的混合反应程度均小于单独反应程度,可能与硅酸盐矿物相中的“矿物锁定”效应有关。基于8种粉煤灰样品在0-48h内的实验结果,建立了原料化学组分与固碳性能预测模型,相较于采用经典理论固碳率公式的预测值,拟合效果有大幅提升;基于3种高炉渣和3种钢渣样品在0-120h内的实验结果,建立了原料化学组分与固碳性能预测模型,通过引入Fe2O3正相关项,使得拟合优度较经典理论固碳率公式大幅提升。虽然该模型在优化条件下拟合得到,但可为不同工况下的矿化水泥和固废可能达到的最大固碳率进行初步的预测,进而为建材的配方开发提供参考。3.针对CO2矿化养护混凝土的关键指标固碳率的评价方法尚不完善的问题,提出了增重法-烘至绝干法的固碳量评估方法和基于修正后活性组分质量的折算基准,形成了相对完善的CO2矿化水泥和固废的标准化数据库和评价方法。对三类固碳量测量方法和四种折算基准的适用性和准确性进行对比分析,增重法的误差主要来自水蒸发质量的估算,局部取样法的误差主要来自样品的代表性误差,气体计量法的精确度相对较高,但需要准确测量温度和压力。基于此,提出了一种操作简便和准确度较高的增重法-烘至绝干法的固碳量测量方法和基于修正后活性组分质量的折算基准,可以直接反映原料中钙镁与其他活性组分的矿化反应程度。最后,形成了相对完善的CO2矿化水泥和固废的标准化数据库和评价方法,包括背景信息记录、基础物性测量、固碳性能分析与预测、测试原始文件存储等模块的标准化方法;另外,提供了本文涉及的所有样品的原料和矿化特性数据库示例样本。