【摘 要】
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水系可充电锌离子电池（ARZIBs）是一种使用水系电解液与锌金属负极的新型电池系统,具有安全性高、电化学窗口宽、理论容量高、稳定性与可逆性较好等优点,同时锌金属储量丰富、价格低廉,因此ARZIBs具有广阔的应用前景,被认为是锂离子电池（LIBs）的可靠替代品。目前对ARZIBs的研究主要集中在正极材料领域,其中对以V2O5为代表的钒氧化物的研究最为广泛。V2O5拥有比容量高、空间结构尺寸大、价态丰
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水系可充电锌离子电池（ARZIBs）是一种使用水系电解液与锌金属负极的新型电池系统,具有安全性高、电化学窗口宽、理论容量高、稳定性与可逆性较好等优点,同时锌金属储量丰富、价格低廉,因此ARZIBs具有广阔的应用前景,被认为是锂离子电池（LIBs）的可靠替代品。目前对ARZIBs的研究主要集中在正极材料领域,其中对以V2O5为代表的钒氧化物的研究最为广泛。V2O5拥有比容量高、空间结构尺寸大、价态丰富等优点,然而V2O5仍存在着许多亟待解决的缺点,如化学惰性、导电性差、循环性能较差与结构稳定性差等,限制了V2O5的实际应用。研究发现,将V2O5中的+5价钒元素部分还原为+4价可获得更低的电化学阻抗和更快的离子迁移能力,能够有效提升其电化学性能,至此对于混合价态钒氧化物材料(V3O7、V6O13等)的研究逐渐兴起。本文以V6O13混合价态材料为基础,提出客体预嵌与泡沫化结构调控两种改性方向以优化正极材料的电化学性能,主要研究内容如下所述:（1）Al3+客体预嵌V6O13材料。本实验采用V2O5作为原料,使用草酸、乙醇、双氧水等还原/氧化剂,通过水热反应调控价态获得V6O13材料,并在水热过程中添加氯化铝作为铝源,成功使Al3+嵌入V6O13材料结构中。实验所得产物在微观下呈现为二维纳米片组装而成的微米尺寸花状结构,Al元素在产物中均匀分布。通过实验结果对比,钒与铝的摩尔比为1:0.04的样品具有最佳的电化学性能,此时产物中Al元素的含量为1.21 at%。样品在0.1 A·g-1电流密度下的初始比容量为354.1 m Ah·g-1,循环100次后仍具有92%的容量保持率,具有接近理论比容量(～420 m Ah·g-1)的性能表现;在10 A·g-1电流密度下可表现出221.3m Ah·g-1的初始比容量,经过1000次循环后几乎没有容量损失,表现出良好的循环性能;当电流密度提升100倍后仍有69.3%的容量保持率,且当电流恢复至初始值后其比容量可完全复原,体现出了优异的倍率性能和可逆性。（2）泡沫结构调控V6O13材料。本实验采用化学发泡法,使用乙二胺四乙酸作为螯合剂,通过螯合作用固定偏钒酸铵中的氧钒根离子,使钒元素在前驱体溶液中均匀分布。然后向其中加入乙二醇,与乙二胺四乙酸酯化交联形成有机物网络,加入氨水调节p H值帮助乙二胺四乙酸溶解,加入氯化铵作为发泡剂,最终获得前驱体溶液。通过管式炉在空气氛围下高温煅烧前驱体获得泡沫结构V2O5材料,然后使用乙醇和去离子水混合溶液通过水热反应使泡沫V2O5材料部分还原为具有混合价态的V6O13泡沫材料。通过对比不同还原剂配比所获得产物的物相、结构与电化学性能,发现以20 m L乙醇与25 m L去离子水为还原剂制得的V6O13泡沫材料(P-V6O13-20)的性能最佳。P-V6O13-20为纯相V6O13材料,在宏观上仍呈现泡沫结构,在微观上则是由纳米线组成的三维网状结构,泡沫结构带来了更高的比表面积,有利于电解液与活性物质的浸润,可提供更多的离子扩散路径。P-V6O13-20在0.1 A·g-1的电流密度下,初始比容量为410.2m Ah·g-1,经过50次循环后的比容量为350.4 m Ah·g-1;在5 A·g-1电流密度下初始比容量为190.9 m Ah·g-1,循环1000次后比容量仍有175.5 m Ah·g-1,表现出比较稳定的长循环性能;同时相比于未进行泡沫化结构调控的V6O13材料,P-V6O13-20具有更低的阻抗和更高的离子迁移速率。
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