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氢气是一种理想的清洁能源。利用可见光驱动化学或生物催化体系分解水制氢可能是解决能源危机的途径之一。研究这些光催化体系的产氢动力学是阐明其产氢机理的关键步骤。传统的氢气检测方法——气相色谱法会对体系产生干扰,因此不适合研究产氢动力学。相干反斯托克斯拉曼散射光谱(CARS)由于具有无干扰、快速、原位的特点,非常适合对光催化产氢动力学进行研究。 (1)本文首先搭建了一套基于飞秒振荡器的简并CARS装置,利用其观测到液体乙醇的CARS信号,由于该装置的激光功率不够,其灵敏度不足以对低浓度氢气进行检测;进而搭建了基于飞秒再生放大器的CARS装置,利用其观测到清晰的氢气CARS信号,但是在信号中存在强的非共振背景干扰,严重地影响了测量的灵敏度;为解决该问题,本工作又搭建了时间分辨的BOXCARS装置,获得了无非共振背景干扰的氢气CARS信号。实验中测得的CARS信号强度与氢气浓度(分压)的平方呈良好的线性关系,符合CARS理论的预测;同时测得的数据信噪比说明该装置测量氢气浓度的灵敏度为200 ppm。 (2)利用搭建的BOXCARS装置对三联吡啶苯乙炔Pt配合物-Co配合物-三乙醇胺的三元化学催化体系的产氢动力学进行研究,通过改变pH值初步讨论了该催化体系的产氢动力学机制。 (3)用紫色光合细菌载色体、铂纳米颗粒和电子牺牲体构建出一种生物催化的产氢体系,利用BOXCARS对其产氢动力学进行研究,没有观测到氢的产生,据此对相关实验方案进行了优化,以备进一步研究。