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选择性催化还原(SCR)技术是目前国内外广泛使用的烟气脱硝技术,具有稳定高效的特点。催化剂是SCR技术的核心组成部分,其性能对烟气脱硝的效率有直接的影响。目前常用的SCR催化剂体系是V2O5-WO3(Mo O3)/Ti O2,具有较高活性的温度区间为300~400℃。为了获得较高的脱硝效率,SCR反应器一般置于除尘和脱硫装置之前,使得催化剂易受到烟尘的冲刷、堵塞和中毒作用,降低了催化剂的使用寿命。而且由于含有毒性元素V,废弃后的催化剂需要加以处理以减少对环境的危害。开发绿色环保的低温SCR催化剂是解决上述问题的重要途径,由于低温SCR催化剂在含有SO2和H2O的气氛中易中毒失活,无法适应实际工作环境,所以着力提高现有催化剂的抗SO2和H2O中毒性能对低温SCR技术的实际应用具有重要意义。本文以Mn Ox/MWCNTs催化剂结构和性质以及SO2和H2O中毒的机理为基础,对催化剂进行改进和优化,以提高催化剂的低温活性以及抗SO2和H2O中毒的性能。首先,考察了不同制备方法对Zr掺杂的Mn Ox/MWCNTs催化剂性能的影响。研究结果表明Zr的添加对催化剂活性具有显著的促进作用,而采用Zr和Mn分步浸渍的方式时,催化剂具有最佳SCR活性。X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)的表征结果显示Zr和Mn分步负载时,掺混程度较低,表面含有较大比例的Mn4+,是催化剂活性较高的原因。其次,Zr和Mn分步负载可看作是先由Zr改性MWCNTs,再负载Mn的过程。考察了不同添加量的Zr改性MWCNTs催化剂的活性与结构性质。结果显示当Zr负载量为30%时,催化剂活性最佳。XRD、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附的表征结果表明适量的Zr改性促进了Mn Ox在载体表面的分散,增强金属氧化物与MWCNTs之间的作用,也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径。XPS、H2-TPR和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的分析结果则显示Zr能提高催化剂表面化学吸附氧的浓度,促进Mn3+转化为Mn4+,从而使催化剂表面的活性位点增多,氧化还原能力增强,同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度,促进了NH3的吸附。最后,基于离子极化作用理论筛选了Ce和Y作为掺杂元素以提高催化剂抗SO2和H2O中毒性能。并对反应前后的催化剂进行了XRD、H2-TPR、XPS和红外光谱(FTIR)表征。结果表明Ce能进一步提高催化剂的活性并拓宽温度区间,而Y对催化剂活性有抑制作用。Ce或Y在催化剂中以高分散或无定型形式存在,能与反应气氛中的SO2优先结合,从而抑制其附近Mn原子的硫酸化,提高了催化剂的抗SO2性能;Ce对催化剂抗H2O性能有一定的提升作用,而Y的促进效果不明显。