血管支架用镁合金表面ePDA及PLLA复合涂层的制备及表征

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镁及其合金以良好的生物相容性和可降解性成为目前最具发展潜力的医用植入材料,但较差的耐蚀性能阻碍其临床应用。表面改性成为近几十年来提高镁合金耐蚀性能的最主要的手段之一。聚多巴胺(PDA)涂层,一种生物质涂层,因其具有超强的粘附性能成为表面改性领域的热点之一。另外,PDA涂层中含有儿茶酚等多种官能团,为基材的二次改性提供了可能。但是,在镁合金制备的传统的自聚合PDA(dPDA)涂层存在大量PDA团聚,合金腐蚀严重,涂层发生开裂,造成PDA涂层的粗糙度较大,因此降低了二次改性时复合涂层的质量。本文采用水杨酸钠(SS)和多巴胺(DA)的混合水溶液为电解液,以恒电流的方法首次在Mg-Zn-Y-Nd合金表面制备一层表面平滑的电聚合多巴胺(ePDA)涂层,以解决传统dPDA涂层表面粗糙度大的问题。首先以循环伏安法表征了Mg-Zn-Y-Nd合金在不同溶液中的电化学行为,确定了制备ePDA涂层的理论基础。数据显示ePDA涂层的厚度为60-100 nm左右,其厚度值与工作电极中通过的总电荷量呈正比,ePDA涂层表面平滑无裂纹,其粗糙度RMS仅为13.0 nm左右,远小于dPDA涂层的31.1 nm。对涂层的微观形貌、分子结构及元素组成分析后,提出了涂层的成膜机制,为“镁基材阳极溶解→钝化→ePDA成膜→水杨酸根离子参与反应→涂层破坏”。为验证ePDA涂层对于二次改性的影响,在ePDA涂层、dPDA涂层和Mg-Zn-Y-Nd合金试样上浸涂了一层聚左旋乳酸(PLLA)涂层,探究了有无PDA中间层和不同PDA中间层对于PLLA层耐蚀性能及结合强度的影响。根据ASTM D3359-09准则,ePDA/PLLA试样的结合强度等级可以达到5(B),远远高于Mg/PLLA涂层的0(B),说明ePDA有效提高了PLLA涂层与基材的结合强度。腐蚀结果显示,ePDA/PLLA涂层的腐蚀电流密度相比于dPDA/PLLA和Mg/PLLA小了将近一个数量级。虽然受腐蚀模式影响,ePDA/PLLA涂层与Mg/PLLA涂层的长期耐蚀性能保持同一水准,但仍然明显高于dPDA/PLLA涂层的耐蚀性能。所以,ePDA涂层相比于传统的dPDA涂层有效提高了镁合金的二次改性质量,该研究也为利用DA进行的镁合金的表面改性提供了一种新的思路。
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