【摘 要】
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化学链燃烧是一种新型的燃烧技术,和传统燃烧方式不同在于,化学链燃烧是在载氧体的作用下实现燃料与空气的非接触燃烧。通过这种新型的燃烧方式,可以避免氮氧化物的生成,实现CO_2的富集便于分离,同时还能实现能量的梯级利用。总之,化学链燃烧在CO_2减排领域具有很高的研究价值以及良好地应用前景。载氧体是化学链燃烧过程的关键,金属氧化物作为载氧体时由于其本身具有较高的反应性能,并且在多次还原氧化过程中可以保
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化学链燃烧是一种新型的燃烧技术,和传统燃烧方式不同在于,化学链燃烧是在载氧体的作用下实现燃料与空气的非接触燃烧。通过这种新型的燃烧方式,可以避免氮氧化物的生成,实现CO2的富集便于分离,同时还能实现能量的梯级利用。总之,化学链燃烧在CO2减排领域具有很高的研究价值以及良好地应用前景。载氧体是化学链燃烧过程的关键,金属氧化物作为载氧体时由于其本身具有较高的反应性能,并且在多次还原氧化过程中可以保持结构的完整性和稳定的反应性能,因此受到了一定的关注、广泛的研究和应用。Fe基载氧体环境友好,价廉易得。本文使用了Fe2O3作为载氧体,选择了Al2O3和MgO作为惰性载体,使用浸渍法制备了一系列Fe2O3/Al2O3,Fe2O3/MgO载氧体,并且在此基础上对载氧体负载了10%质量含量的CuO,对其还原性能做了初步研究。而开发耐硫型载氧体也是化学链燃烧的一个重要研究内容和方向。本文利用Factsage软件研究了Fe2O3和CuO作为载氧体时与硫反应时的优势区图,探讨了在不同温度下三种载氧体和硫气反应时产物的生成。研究结果表明:(1)Fe2O3质量含量的增加对Fe2O3/Al2O3,Fe2O3/MgO载氧体的还原反应性能有着重要的影响,而Fe2O3/MgO在各个Fe2O3质量含量下的还原反应性能均高于同样Fe2O3质量含量下的Fe2O3/Al2O3载氧体。Fe2O3/MgO载氧体在单位Fe2O3质量下的消耗氢气量先增加再减小。当Fe2O3的质量含量达到15%时。Fe2O3/MgO载氧体单位Fe2O3质量下的耗氢量达到最大。(2)通过CO热重实验发现,随着温度的升高,载氧体Fe1Mg9在900℃时的最大失重率最大,为3.65%,最大失重速率为0.24%min-1,而随着反应温度升高至950℃时,Fe1Mg9的最大失重率降为3.65%。(3)Fe2O3-CuO/Al2O3在负载了CuO之后,其反应能力相较于Fe2O3/Al2O3有所提高。相比较于Fe2O3/MgO载氧体,虽然一定量CuO活性储氧组分的加入,但整体上Fe2O3-CuO/MgO载氧体反应活性有所下降。当Fe2O3-CuO/MgO载氧体中Fe2O3的质量含量占Fe2O3/MgO部分的10%时,其反应活性才略高于Fe1Mg9,(4)Fe2O3与硫磺的反应按照反应进行的易难程度排序,分别为:生成Fe3O4、FeS、FeS2、FeAl2O3和FeO的反应。而较高的硫磺平衡浓度,有利于FeS2和FeS的生成;较低的硫磺平衡浓度,则有利于Fe3O4、FeO和Fe的生成。较高SO2平衡浓度,有利于Fe3O4的生成。(5)随着温度的升高,CuO和Cu2O的稳定区域逐渐扩大,Cu2O向Cu2S转变过程中的Cu的稳定区域也逐渐扩大,同时CuS的稳定区域逐渐减小。
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