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共价有机骨架（Covalent organic framework,COF）材料是一种新型的晶态有机多孔材料,因其具有较高的孔隙率,高度有序且可设计的结构,易功能化等特点,在重金属吸附领域有很好的应用前景。本文面向不同的重金属离子,将一种聚芳醚型COF材料（JUC-505）作为基体材料,通过接枝修饰特异性的功能基团,得到不同的重金属吸附剂。这是基于JUC-505的以下特征:首先,AA堆积的二维层状结构,使其拥有开放的一维大孔,为重金属离子的运输与交换提供了足够的空间;其次,聚芳醚型COFs的高度稳定性,使其能够在苛刻环境下进行的功能化以及吸附过程中保持结构和性能的稳定;再次,骨架上的氰基（-CN）是活性位点,易实现功能化;最后,亦是区别于其他COFs最重要的特点,JUC-505骨架上丰富的原位氧原子,可以通过氢键与相邻的功能基团形成协同作用,增强吸附位点与重金属水合离子的相互作用力。基于以上考虑,将羧基（-COOH）功能化的JUC-505-COOH用于水体中的镉离子Cd2+与铅离子Pb2+的去除;将JUC-505-COOH和偕胺肟基（-AO）修饰的JUC-505-AO用于铀酰离子UO22+的吸附和富集。具体工作如下:（1）将合成的JUC-505作为前体材料,分别修饰-COOH和-AO,得到JUC-505-COOH和JUC-505-AO。功能化后的材料保持了与JUC-505相似的高结晶度和骨架结构;但JUC-505-COOH的层间距从3.44（?）增至3.48（?）;JUC-505-AO的平面结构略有扭曲,层间距从3.44（?）增至3.56（?）。由于-COOH和-AO基的引入,JUC-505-COOH和JUC-505-AO的BET比表面积对比JUC-505有所降低,三者分别为380m~2·g-1,330 m~2·g-1和705 m~2·g-1。系统研究了三种材料的在水、酸（HCl,5 M）、碱（Na OH,5 M）以及海水中的稳定性,在水和HCl溶液浸泡30天后,以及海水浸泡14天后,三种材料依然保持较好的结晶度。相比之下,三种材料在碱性条件下稳定性均略差一些,尽管如此,它们在Na OH溶液浸泡7天后,仍可保持较好的结晶度。（2）将JUC-505-COOH用于在水溶液中Cd2+和Pb2+的去除。JUC-505-COOH对Cd2+和Pb2+的吸附容量分别高达504 mg·g-1和559 mg·g-1;在初始浓度为100 mg·L-1时,表现出快速的吸附动力学,均可在5分钟内达到吸附平衡。水环境中常见干扰离子(NO3-,SO42-,Na+,Ca2+,Mg2+)几乎不影响JUC-505-COOH对Pb2+的吸附,浓度高至50倍时,Pb2+去除效率仍可高达99%以上;而二价阳离子(Ca2+,Mg2+)对Cd2+的去除有相对较大的影响,10倍浓度的Ca2+,Mg2+共存时,Cd2+的去除率为83.72%-84.83%,50倍浓度时,去除效率降低至68.13%-73.58%。JUC-505-COOH具有良好的再生能力,六次吸脱附循环后,对Cd2+和Pb2+的去除率仍可保持在80%-90%。此外,为了揭示JUC-505-COOH的重金属离子吸附机制,以Cd2+为例,通过DFT计算得到最稳定的理论吸附模型为六水合镉离子(Cd2+·6H2O)的单齿配位模式,结合能低至-5.42 e V;同时,Cd2+·6H2O与JUC-505骨架上的O原子之间形成氢键,这种弱相互作用与-COOH对Cd2+的配位作用形成协同效应,为JUC-505-COOH对重金属离子的吸附提供驱动力。（3）JUC-505-AO和JUC-505-COOH对水环境中UO22+去除以及海水中UO22+富集的研究。JUC-505-COOH和JUC-505-AO对UO22+的吸附容量分别为464 mg·g-1和395 mg·g-1。此外,由于功能基团不同,两种吸附剂表现出了不同的吸附特点。在酸性条件下,JUC-505-COOH的UO22+吸附能力更强,在p H=3时,其去除率高达77.4%。因此,JUC-505-COOH是铀污染水体修复材料的理想备选。JUC-505-AO则表现出更快的吸附动力学,可以在10分钟内去除93%的UO22+,并在20分钟内达到吸附平衡。此外,当存在竞争性阳离子时,JUC-505-AO在UO22+选择性吸附方面表现出明显的优势。值得关注的是,JUC-505-AO具备在海水中提取UO22+的能力,吸附容量为4604μg·L-1。通过同步辐射、XPS光谱和DFT理论计算探究了JUC-505-AO对UO22+的吸附机制,比较13种可能的吸附模型,其中,η~2配位形式的吸附能(-8.73和-7.05 kcal·mol-1)最低,为最可能的吸附构型;同时,在理论构型中发现水合铀酰离子上的氢与骨架上氧之间存在氢键作用,可增强相邻-AO基螯合位点对水合铀酰离子的亲和作用,降低吸附能。以上工作表明,构建COFs骨架与功能基团的协同作用是设计高效重金属吸附剂的有效策略,且合理选择特异性官能团可满足对各种水系环境中不同的重金属吸附需求。