【摘 要】
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随着微电子集成技术的不断进步,电子设备向着轻量化、小型化、高集成化方向发展,但是其高集成度也加剧了电子设备的热流密度升高。因此,为了保证电子器件运行的安全可靠性,利用聚合物的轻质、易加工特性,开发具有优良综合性能的导热高分子复合材料成为重要的研究方向。近年来,研究学者发现六方晶型氮化硼（h-BN）具有优异的热传导性、稳定的化学性质和独特的层状结构,在导热领域展示出巨大的应用潜力。但目前聚合物基氮化
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随着微电子集成技术的不断进步,电子设备向着轻量化、小型化、高集成化方向发展,但是其高集成度也加剧了电子设备的热流密度升高。因此,为了保证电子器件运行的安全可靠性,利用聚合物的轻质、易加工特性,开发具有优良综合性能的导热高分子复合材料成为重要的研究方向。近年来,研究学者发现六方晶型氮化硼（h-BN）具有优异的热传导性、稳定的化学性质和独特的层状结构,在导热领域展示出巨大的应用潜力。但目前聚合物基氮化硼纳米片复合材料尚存在着许多问题,如:通过高含量填料来提高复合材料的导热性能往往是以牺牲其力学性能为代价,且目前制备过程中需先对氮化硼进行剥离再共混的加工方法不仅提高了制造成本也不适合工业生产。本文结合聚合物（PVDF/PE）自身性质和填料（h-BN）结构特点,基于课题组自主研制的体积拉伸形变主导的三角转子密炼机,首次提出通过体积拉伸形变作用促进hBN迁移和片层剥落的一步熔融密炼加工方法,并在该设备上制备出综合性能优异的（PVDF/h-BN）/PE复合材料,其中PVDF:PE:h-BN的质量比为2:2:1,实现在较低填料含量（20 wt%）下构筑有效导热网络。在密炼时间为6 min时,（PVDF/h-BN）/PE复合材料的导热系数达到1.27 W/（m·K）),相比未添加的h-BN的PVDF/PE（50/50）和剪切流场制备的（PVDF/h-BN）/PE复合材料分别提升了284%、12.4%,这是因为体积拉伸形变作用能够有效增强h-BN从PVDF迁移至PVDF/PE界面处,并协同h-BN与PVDF间的界面作用强化h-BN的剥落。剥落下的薄层h-BN形成了更完善的导热通道,使得复合材料的导热系数提高。通过改变加工工艺（如加工转速）和物料特性（如PE/PVDF粘度比）,剖析了（PVDF/h-BN）/PE复合材料的微观结构及其宏观综合性能之间的内在联系。结果表明,随着转子转速和PVDF/PE粘度比的提高,复合材料的导热系数均呈现先降低再升高趋势。在30 rpm时,（PVDF/h-BN）/PE复合材料导热系数最小,为1.17 W/（m·K）,此时hBN片层从PVDF/PE两相界面处往“岛相”的PE基体迁移,PVDF与PE相间的间隙较大从而导致了较大界面热阻,使得复合材料的导热性能较低;而随着转速进一步提高h-BN的剥落程度,薄层h-BN的含量增加,其搭接的可能性大大提高,形成了更完整的导热通道,使得复合材料的导热系数提高;在40 rpm时导热系数达到1.24W/（m·K）,提高了6.0%。而20 rpm下（PVDF/h-BN）/PE复合材料由于大部分h-BN迁移至PVDF和PE间的相界面处,形成有效的导热网络,且h-BN的存在有效改善了两者的界面效应,所以具有较高的导热系数达到1.27 W/（m·K）,较30 rpm下样品提高了8.5%。当粘度比接近于1时,（PVDF/h-BN）/PE复合材料具有最小的导热系数为0.934W/（m·K）;当粘度比最大的为3.62时,（PVDF/h-BN）/PE复合材料的的导热系数达到1.27 W/（m·K）,相比于剥落和破碎程度更好的（PVDF/h-BN）/PE复合材料和未添加hBN的PVDF/PE（50/50）分别提升了36.3%和284%。这主要是因为此时相形态对导热性能的影响占据主要地位,所以粘度比更大的（PVDF/h-BN）/PE样品具有更优的导热性能。综述所述,体积拉伸形变作用的交替压缩-释放流动可以有效地协助h-BN片层在基体中的剥落和破碎,其对PVDF/PE复合体系的导热性能有着增强作用,通过揭示了h-BN的片层剥落机理,为高效制备聚合物基氮化硼导热复合材料提供了重要的实验基础和理论支撑。
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