Zr合金具有优异的耐腐蚀、抗辐照性能、较低的热中子吸收截面等,广泛应用于核电领域,在化工、生物医用以及航空航天等领域具有重要的应用潜力。然而,传统核电用Zr合金的强度较低,无法满足关键结构件的力学性能要求。而基于传统强化方法开发的新型Zr合金,其强度提升时,塑性往往显著降低,无法满足塑性加工制备以及服役安全需求。近年来大量研究表明,具有非均匀结构的层状结构材料、梯度结构材料等在强度和塑性匹配方面具有良好的表现。基于Zr-Ti二元体系可实现无限固溶的特征,本文以纯Zr和纯Ti板材为原料,采用预变形-扩散退火法,成功制备出耦合了层状结构和梯度结构的Zr/Ti非均匀结构材料。采用不同温度的单次淬火、多级热处理及轧制-退火等处理工艺对所制备的层状梯度Zr/Ti材料开展了进一步的组织和性能调控。采用SEM、EBSD等表征了Zr/Ti层状梯度材料在不同处理状态时的宏/微观组织,并采用显微硬度、压缩与拉伸等对其力学性能进行了测试。研究结果表明:(1)所制备的Zr/Ti层状梯度材料由Zr层、Ti层和Zr-Ti互扩散层(中间层)交替分布组成,中间层内的Zr、Ti元素呈梯度分布,中间层的厚度及Zr/Ti层状梯度材料的平均硬度与强度随扩散退火的温度和保温时间的增加而增加,其强度可高于单纯的Zr组元和Ti组元;(2)不同温度的淬火处理会在中间层内引入细小的淬火马氏体组织,进而在中间层内形成淬火亚层、Zr富集亚层和Ti富集亚层三个亚层结构,且淬火亚层的厚度以及Zr/Ti层状梯度材料的强度随着淬火温度的升高而增加;通过多级热处理,可在中间层内引入多个亚层,从而形成多尺度分级结构,这种特殊的构型对Zr/Ti材料具有额外的强化效果;冷轧-退火对Zr/Ti层状梯度材料Zr层和Ti层的晶粒实现了有效的细化,提高了Zr/Ti层状梯度材料的强度。对于所制备的Zr/Ti层状梯度结构材料,在不改变其整体化学成分的前提下,通过改变材料内部的层状、梯度构型调控其宏观力学性能,实现了屈服强度从370MPa到840 MPa之间的调控并保持较好的塑性,为满足更多应用场景对Zr合金特殊力学性能需求奠定了基础。