【摘 要】
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作为一种典型的陆植生物质材料,木材具有质轻、强重比高、电绝缘、调温解湿等系列结构性能特点,得到了研究学者的高度关注。木材细胞壁主要由纤维素骨架及其周围缠绕的半纤维素、木质素构成,且拥有大量的微孔、介孔、大孔等多级孔隙,因此在水处理、能源催化等诸多领域都显示出良好的应用前景。更进一步的,通过物理、化学、生物等手段可以选择解离木质材料的组分,使木材内部暴露出更多的孔隙以及表面上的活性基团如羟基（-OH
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作为一种典型的陆植生物质材料,木材具有质轻、强重比高、电绝缘、调温解湿等系列结构性能特点,得到了研究学者的高度关注。木材细胞壁主要由纤维素骨架及其周围缠绕的半纤维素、木质素构成,且拥有大量的微孔、介孔、大孔等多级孔隙,因此在水处理、能源催化等诸多领域都显示出良好的应用前景。更进一步的,通过物理、化学、生物等手段可以选择解离木质材料的组分,使木材内部暴露出更多的孔隙以及表面上的活性基团如羟基（-OH）、羧基（-COOH）、磺酸基（-SO3H）等,为木基材料的结构化设计与工程扩展应用提供了先天的基础。通过“自上而下”、“自下而上”的策略,对木材及其衍生物的孔隙结构与表界面性质进行优化调控,开发出了具有优异催化活性的水裂解材料。天然有序的层次结构、丰富的表面基团、良好的亲水性使木质材料能够选择沉积活性过渡金属,并能有效促进内部中质子传输与电荷转移,加速电解水的HER、OER过程。本论文旨在调控木材及其衍生物的孔隙结构,提高孔壁表面高的活性位点密度,构建新型生物质基电催化剂。充分利用其丰富的分级孔道、大的比表面积以及表界面的选择催化性,增强电解水过程中阳极处OER和阴极处HER的催化活性和稳定性,并深入研究了电催化剂的合成过程及其结构与性能之间的构效关系,主要内容如下:（1）以轻木为研究对象,采用Na OH/Na2SO3体系,逐步脱除木材中的木质素、半纤维素等无定型组分,形成了以纤维素为主体骨架的木材气凝胶。制备的木材气凝胶展现出更加丰富的微纳孔隙、更薄的细胞壁壁层,且气凝胶表面更加粗糙。将木材气凝胶作为载体,经过连续的化学镀、刻蚀活化处理,制备了S,P-（Ni,Mo,Fe）OOH/Ni Mo P/木材气凝胶层级电极材料。该新型木基电极表界面上具有大量的活性位点,增强了电解水过程中的界面电荷传输效率。在1M KOH和天然海水电解液中,获得500 m A cm-2的大电流密度时,需要的HER和OER的过电势分别为297 m V和258 m V,其催化活性分别与贵金属Pt/C和Ir/C相媲美。组装成的全水解电解槽,具有30小时的高稳定性。同时采用两节1.5 V的电池直接驱动,在阳极、阴极均出现大量气泡,显示出木质气凝胶电极材料在实际电解过程中的应用前景。（2）作为木材脱除产物之一的木质素磺酸钠,以此为主要研究对象。本研究创新性地提出利用海藻酸钠中的“蛋盒”配位结构,将木质素磺酸钠与海藻酸钠共混,用金属Ru3+置换Na+,形成水凝胶,再通过冷冻定向、原位碳化策略,制备了具有高活性位点密度的碳气凝胶。经惰性气氛保护的高温热解,木质素磺酸盐中的S原子被部分除去,使得碳基体上形成了丰富的缺陷位点。同时,在金属-配体的诱导作用下,构建了Ru/Ru S2异质结。通过缺陷位点与Ru/Ru S2结构的协同作用,显著提高了催化剂在酸性条件下的OER活性以及循环稳定性。在0.5 M H2SO4中,该催化剂获得10 m A cm-2电流密度时,仅需要228 m V的过电势,并展示了超过12000 s的优异稳定性。
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