近年来世界石油资源面临枯竭,氢气作为一种替代能源得到了日益广泛的重视。目前,钯基的致密金属薄膜在氢气分离与提纯技术中得到了广泛的应用。如何通过合金化方法增强钯膜的抗有害气体失活能力,并同时保持良好的氢渗透率是钯膜设计中的一个重要问题。随着计算机技术以及计算材料学的发展,理论计算模拟钯膜透氢过程的基础已经成熟。本工作将多种原子尺度计算模拟方法有机结合,对铜钯合金中氢渗透率进行理论预测,并定量计算了氢渗透率随温度与合金浓度的变化关系。这套计算模拟方法主要包括三个部分：(1)结合特殊准随机结构模型与量子力学第一性原理计算,对氢原子在合金中的重要物理性质如结合能、零点能及过渡态等进行计算,得到了氢原子在不同无序合金结构中的热物性随成分的变化趋势；(2)建立结合能与零点能的浓度相关局部团簇展开模型,并对第一性原理的计算结果进行分析拟合,该模型能在整个合金浓度区间内对氢原子的物理性质作出精确地预测,弥补了前人工作中只能对特定成分的进行计算的局限,并为从全合金成分范围内计算氢渗透率打下基础；(3)结合浓度相关局部团簇展开模型,首先利用Sievert定则计算了氢在钯基合金中的溶解度,并进一步采用动态蒙特卡洛方法,模拟和分析了氢在合金中的渗透过程,从而完整的实现了从原子尺度上对氢渗透率的定量计算。这种理论计算方法,从原子尺度上研究氢原子在铜钯二元合金中的热力学与动力学行为,并系统地预测铜钯二元合金中氢的渗透系数随合金成分与温度的变化关系。通过该方法预测的氢的溶解度和渗透率的结果与实验结果符合得很好,对实际生产应用中薄膜合金的性能设计有着重要的指导意义。图30幅,表6个,参考文献66篇。