论文部分内容阅读
纤维素气凝胶是一种多孔、密度很小的固体材料,由于其特殊的内部空间结构,赋予了它卓越的物理性能,尤其是优异的吸附性能。纤维素气凝胶材料的孔隙率高达95%以上,密度在0.120.23mg·cm-3范围内,所以在催化、吸附、隔热等许多领域具有广泛应用。但是纤维素气凝胶的疏水性差、强度低,在湿环境中应用受到限制,因此需要对纤维素气凝胶进行疏水改性。TiO2光催化技术是一种新兴的水治理技术。因为TiO2无毒无害、对环境无污染而且具有优异的物理化学性质,所以被广泛用于太阳能的转化和光催化治理环境等方面。本论文对纤维素气凝胶进行改性,并以复合气凝胶为载体负载TiO2光催化剂制成复合光催化材料,充分结合了TiO2光催化剂的强催化降解性和纤维素气凝胶孔隙率高、低密度、吸附率高的优点,在处理海洋溢油污染方面有着广阔的应用前景。纤维素/SiO2复合气凝胶材料(CSA)的制备以废纸纤维素为基体,以甲基三甲氧基硅烷(MTMS)作为硅源,以乙醇和二甲亚砜为溶剂,通过溶胶-凝胶法先制备出纤维素/SiO2复合水凝胶,在老化形成纤维素/SiO2复合固凝胶,最后经过冷冻干燥得到各方面性能良好的纤维素/SiO2复合气凝胶(CSA)。本研究通过改变纤维素含量、水解pH、溶剂配比等条件来研究复合气凝胶的疏水和吸油性能,并对其疏水原理进行分析。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外分析(FT-IR)、比表面积分析(BET)、接触角测量仪及热重分析(TGA)等对制得的气凝胶进行了表征测试。通过分析测试结果,我们发现CSA具有较低的密度,卓越的疏水性能、机械性能、吸附性能以及较好的热稳定性。采用溶胶-凝胶法制备出掺杂稀土金属La的TiO2光催化剂,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)对制备出的光催化材料进行微观分析,并研究了煅烧温度、催化剂加入量、催化剂晶型、催化剂粒径等条件对其催化性能的影响。通过浸渍法将La-TiO2负载到纤维素/SiO2复合气凝胶中,得到负载La-TiO2的纤维素/SiO2复合气凝胶材料(La-Ti-CSA)。选取汽油、柴油、泵油、原油等为吸附对象,研究La-Ti-CSA的吸油速率和吸油能力,并重点以原油为例研究其在自然光下的光分解能力。通过紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和电化学表征,研究了载流子的迁移路径规律,得出其催化降解机理。研究结果显示,金属La扩展了TiO2的可见光吸收带边缘,使吸收光谱向红外方向扩展;La的掺杂改变了TiO2的能带结构,减小了载流子的移动阻力(阻抗降低),有效地分离空穴-电子对,大大增加了TiO2的光催化活性,扩展了TiO2的可见光吸收带边缘,提高了对光线的利用效率。综上所述,本研究制得的La-Ti-CSA能够漂浮于水面,能在吸附水面油污的同时对油污进行降解,而且此材料无二次污染,符合环保理念。