G-四聚体小分子配体筛选的荧光新方法

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抗癌药物在肿瘤及癌症的治疗中发挥着重要的作用。抗肿瘤药物的筛选是抗癌药物研究中一个重要的环节。研究表明,G-四聚体的小分子配体是潜在的抗癌药物。以G-四聚体为抗癌药物作用靶点对潜在的抗癌药物小分子进行筛选是目前研究的热点。本论文建立了两种筛选G-四聚体小分子配体的荧光新方法。一、标记型荧光方法筛选G-四聚体的小分子配体单壁碳纳米管(SWNTs)具有独特的物理和化学性质,对荧光具有很强的猝灭作用。单链DNA能够吸附在SWNTs的表面,当荧光素(FAM)标记的端粒DNA (F-GDNA)溶液与SWNTs混合后,F-GDNA可以吸附到SWNTs的表面,使荧光素的荧光发生猝灭,荧光信号降低。当加入能够稳定G-四聚体的小分子配体后,在配体的作用下,F-GDNA由单链转变为G-四聚体结构,从而从SWNTs的表面脱落下来,使FAM荧光信号恢复。而非G-四聚体的小分子配体则不能使F-GDNA的结构发生变化,体系的荧光信号不会发生明显变化。因而我们可以根据加入小分子配体前后荧光强度的变化来筛选G-四聚体的小分子配体。通过对几种不同小分子配体的筛选,并结合对照实验和圆二色光谱的验证结果表明本实验为筛选以G-四聚体为靶点的潜在的抗癌药物提供了一个简单、有效的新方法。二、非标记型荧光方法筛选G-四聚体的小分子配体富G的DNA序列通过氢键作用,在一定条件下可以形成G-四聚体结构,G-四聚体的中心形成了一个空穴;血红素(hemin)作为小分子可以嵌合于G-四聚体结构分子中心空穴中,形成了一种具有类过氧化物酶活性的DNAzyme。这种G-四聚体-DNAzyme可以高效催化H202氧化对羟基苯乙酸(HPA,非荧光物质)生成联二对羟基苯乙酸(强荧光物质)的反应。当小分子加入G-四聚体-hemin体系(DNAzyme)中,小分子将与hemin发生竞争反应。若小分子与G-四聚体的结合能力高于hemin,则该小分子可将hemin从DNAzyme中替换下来,而hemin的催化活性远远小于DNAzyme。这样,就可以用H2O2-HPA体系的荧光强度对小分子将与hemin发生竞争过程进行示踪。强的G-四聚体配体可以将hemin从G-四聚体-hemin的体系中替换下来,使H2O2-HPA体系的荧光强度减小,而对于非G-四聚体配体或较弱的配体则不能将hemin替换出来,H2O2-HPA体系的荧光强度依然很强。据此,以H2O2-HPA体系的荧光强度的变化,对G-四聚体的小分子配体进行了简单、灵敏地筛选。此外,结合阴性及阳性对照实验和圆二色光谱实验,对所建立的方法进行了验证。
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