光热转换是最主要的太阳能利用技术之一,其中,通过对水加热进行光热蒸发的热物理过程是光热转换领域非常重要的应用之一。太阳能能量密度低,辐照强度不稳定,具有昼夜间歇性的特征,且部分太阳能无法被光热材料吸收,降低了进入采用体相加热方式的小型光热蒸发系统的热流密度,限制了其能量效率的提高。太阳能驱动的界面蒸发（solar-driven interfacial evaporation）将蒸发过程从体相水中升级到只发生在液态水与空气的界面处,在局部区域进行快速的加热和汽化,显著提升了光热蒸发的能量效率和制水速率,为小型的水处理系统打开了全新的视角,表现出了巨大的应用前景,如偏远海岛地区的海水淡化、城市城郊的污水净化和条件受限地区的蒸汽杀菌及医疗消毒等。界面光热蒸发过程涉及光能到热能的转换、固相至液相的热传输、水分和离子的输送、蒸汽的扩散和冷凝等,通过深入研究以上传质传热过程的机理是指导开发光热材料、设计蒸发结构、提升光热蒸发性能和优化能量利用的关键。本文聚焦于“光热局域化”效应所涉及的光学及热学问题,以结构趋于微小化的碳基材料为主要研究方向,运用有限元模拟手段,结合材料表征和实验测试,开展了以下两部分的工作。其一是研究了界面光热蒸发过程涉及的如光吸收、光热转换、固-液界面传热等热力学现象以及如水输送、蒸汽扩散等物质流动现象,并着重分析以上现象在纳米尺度下的规律。其二是基于上述理论结果,指导设计了多种碳基三维光热蒸发结构,揭示了碳基材料的取向特征和表面形貌对其光学性质的影响及作用机制,构建出光陷阱结构强化光热材料的光捕集能力;解析了碳基材料表面不同尺寸的特征结构对固-液界面传热的影响,提出了强化固-液界面换热的新路径;分析了碳基材料表面的浸润特性对无机盐离子及有机分子流动的影响,设计了双疏性表面实现了选择性蒸发。此外,从优化能量管理角度出发,通过对蒸汽扩散路径的合理调控,建立了一系列具有高能量利用效率的新型界面光热蒸发系统,实现能量的高效回收及多级利用。首先,本文使用有限元模拟方法探明了微小尺寸下垂直取向石墨烯的固-液界面传热特性。结果表明,当石墨烯涂层从微米尺度向纳米尺度发展后,其对液态介质的传热出现强化的效果,这是因为通过更致密的有序排列,纳米级石墨烯涂层有效减少了高导热片层的离散分布,构建了高效的定向热流通道。利用模拟结果对光热材料的微观结构形貌进行合理优化,开发拥有高界面传热系数的光热材料表面,将光热蒸发的能量转换效率提升了近5%。接着,本文利用模拟计算发现由于天然的蜂窝状微结构,生物质材料可以利用其内部丰富的低导热薄片阻隔热量在房孔与房孔间传递,实现极佳的隔热性能。基于此,本文选用生物质竹竿作为光热材料,构筑了将基于毛细作用工作的天然水输送通道、具有高光捕集能力的吸光材料、拥有超低导热系数的隔热材料和能够承受强冲击的稳定结构集于一体的三维生物质光热膜。并且,竹腔的天然的中空结构被用来存储蒸汽,实现了热电转换与热局域化界面蒸发的高效结合,在保证高效制水能力(0.96±0.03kg m-2 h-1)的同时,基于热电模块将蒸汽潜热转换至电能进行回收及再利用,达到了洁净水和电能联合产出的目的。在界面光热蒸发的实际应用中,稳定光能的输入和高效的蒸汽收集是获得高制水速率的关键,而延长材料的寿命是实现应用落地的关键手段。针对太阳辐射的波动性及间隙性特点,本文通过合理的热管理方式,将相变储热技术和热局域化进行合理耦合,利用相变材料吸收及存储光热材料中存在的不能用于水蒸发的余热,实现了具有吸光、隔热、储热、蒸发功能的垂直取向石墨烯-石蜡双层结构,进而获得了集能量转换、能量利用及回收于一体的新型界面光热蒸发系统。在1 k W m-2的光辐射下,基于热局域化效应,双层结构实现了1.36 kg m-2 h-1的蒸发速率及90.0%的光-吸收热转换效率。当光源关闭后,基于相变储热,双层结构成功获得了0.70 kg m-2 h-1的蒸发速率及46.5%的光-吸收热转换效率,远高于无储热模块的界面光热蒸发系统在黑暗环境下0.28 kg m-2 h-1的蒸发速率及18.6%的能量转换效率,实现连续且稳定的制水能力,减轻了不稳定的太阳辐射对光热蒸发过程的负面影响。针对“蒸汽挡光”和“冷凝水难收集”的问题,本文设计石墨烯基自支撑式吸光体,设计吸光体与多孔疏水膜分离工作以形成蒸汽间隙,协同纳米通道内的水输送、石墨烯纳米片表面的局域化加热以及间隙分离原水和薄膜的三方面功能,调控了蒸汽的扩散路径。该石墨烯基吸光体在整个紫外-可见光-近红外波段均表现出高达97.1%的平均光吸收率,并表现出了较快的温度响应。基于超强的光捕集能力、优秀的隔热性质及稳定的水源供应,和在蒸汽间隙的协同作用下,间隙式膜蒸馏系统获得了高达82.3%的光-水能量转换效率。另外,通过调控垂直取向石墨烯的表面浸润性,实现超亲水性及水下超疏油性,进而利用离子在纳米水通道中的自扩散规律和石墨烯表面对有机分子的抗附着性,赋予自支撑式吸光体强抗污性、抗菌性和自清洁能力。针对膜材料易受污染的问题,本文对光热膜进行了改性处理,在炭黑光热层表面修饰双功能的含氟基团,调节了光热层的表面浸润性,制得了具有高光捕集能力、且能排斥水分子及有机污染物的光热膜,避免了盐颗粒、油类等污染物附着在膜表面,缓解了膜污染和膜润湿的问题。在对天然海水、高盐度咸水及含有机物废水等复杂水源进行长达60 h的水处理处理过程中,膜通量分别稳定在0.754±0.05 kg m-2 h-1、0.681±0.03 kg m-2 h-1和0.759±0.09 kg m-2 h-1。并且馏出液的电导率和TOC水平一直处于极低的水平,水质都达到世界卫生组织制定的饮用水标准,获得了稳定和长效的光热膜蒸馏性能,进一步深化了界面光热蒸发的潜在应用前景。