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近年来,全氟羧酸盐（Perfluorocarboxylates,PFCAs）在世界各重工业区和矿区地下水中逐渐被检测出。PFCAs生物毒性大,性质稳定,在自然环境中不可降解,已成为受全球关注的新型污染物。目前,在PFCAs处理技术中,颗粒活性炭吸附被认为是最有效的处理方法之一。由于PFCAs（尤其是低碳链PFCAs）在水中溶解度大,主要以阴离子形式存在,这就要求吸附材料要具有合适的孔隙结构和大量的表面正电基团。传统的季铵盐表面活性剂负载技术能大幅增加活性炭表面的正电荷数量,但其分子中长碳链也增加了活性炭孔隙内空间位阻,不利于PFCAs的吸附,也制约了活性炭吸附技术在PFCAs处理中的应用。因此,需要开发具有合适空隙结构、表面荷电数量多且空间位阻小的活性炭基改性吸附材料,提高对PFCAs吸附性能。本文以全氟乙酸盐TFA（C2）和全氟辛酸盐PFOA（C8）为研究对象,分别以吡咯和氨气为氮源,通过氧化聚合反应和缅舒特金反应,开发一种活性炭基改性吸附材料去除地下水中PFCAs,使荷正电的季氮官能团负载到活性炭表面,同时避免长烷基碳链对污染物吸附阻碍作用。制备聚吡咯型季氮负载活性炭用于TFA吸附,研究了吸附特性与机理。选用椰壳活性炭（AC）为母体,吡咯为氮源,采用化学氧化(Fe3+)聚合法制备聚吡咯（Ppy）负载活性炭基ACP吸附剂。通过控制制备条件对活性炭的表面性质进行调控,在最佳优化条件下制备了ACP1.5。ACP1.5的TFA单分子层吸附量达到37.2 mg/g,是椰壳活性炭（11.3 mg/g）吸附量的3倍以上;通过BET、SEM和EIS分析,掌握了对Ppy结构形态和电化学性质。通过XPS和表面电荷滴定分析,获得了ACP表面元素组成和电荷分布特征;通过吸附动力学和热力学研究,揭示了TFA在ACP表面的扩散行为和吸附机理。建立了稳定的小型快速吸附系统（RSSCTs）,绘制了穿透曲线,分析了TFA固定床吸附传质过程。制备吡啶型季氮负载活性炭用于TFA吸附,研究了吸附特性与机理,进一步提高了TFA处理效率。通过硝酸氧化,热氨活化,缅舒特金反应对煤基活性炭AW进行吡啶型季氮负载改性,考察了改性条件对吸附性能的影响。在最佳优化条件下制备了更好吸附性能的活性炭基AWNQ4吸附剂,其单分子层饱和吸附量为32.9 mg/g。通过SEM、BET、XPS、Boehm滴定、表面电荷滴定和电化学循环伏安法,对改性过程中活性炭中间体的物理化学性质变化进行实时追踪,查明了季氮官能团的负载机理;通过吸附动力学和热力学研究,揭示了TFA在吡啶型季氮负载活性炭内部扩散机制和吸附机理。通过RSSCTs动态吸附过程研究,考察了其动态吸附性能。考察了地下水溶液化学环境对TFA吸附性能的影响,明确了抑制TFA吸附的主要组分为SO42-和NO3-。制备吡啶型季氮负载活性炭用于吸附PFOA,考察了改性活性炭对PFOA的吸附性能,研究了固定床吸附PFOA扩散机制。PFOA分子量高、分子尺寸大,活性炭表面负载的Ppy分子堵塞了活性炭孔隙结构,增加了活性炭表面吸附空间位阻,不利于PFOA等大分子有机物的吸附。采用吡啶型季氮负载,可在最小程度降低孔容积损失情况下增加活性炭表面正电荷数量,有利于对荷负电PFOA分子的吸附。通过制备条件优化,构建了活性炭吸附剂结构与PFOA吸附性能之间的构效关系。在优化条件下,制备的活性炭基AWNQ2吸附剂对PFOA饱和吸附量最大。采用RSSCTs动态吸附,处理PFOA初始浓度为200 ng/L的地下水,AWNQ2展现出最长的床体寿命,当突破达到70 ng/L时,AWNQ2能处理150000BV（床体积）废水,远高于AW的处理量（101000 BV）。通过吸附热力学研究,揭示了活性炭基AWNQ2吸附剂对PFOA吸附机理,建立了PFOA扩散模型,分析了AWNQ2吸附剂季氮官能团对PFOA扩散速率和扩散机制的影响规律。饱和吸附PFCAs活性炭吸附剂再生方法研究。为进一步提高对TFA和PFOA具有更高处理效率的吡啶型季氮负载活性炭利用效率,分别通过热再生和溶剂再生法研究其重复利用性能。针对于饱和吸附TFA活性炭再生,采用乙醇与NaCl混合溶液为洗脱剂,实现TFA脱附与季氮官能团活化再生,再生效率达到82.9%。针对饱和吸附PFOA活性炭再生,研究了溶剂再生和热再生过程中PFOA脱附规律,热再生效率达到85%。通过再生–RSSCTs循环试验,验证了吡啶型季氮负载活性炭的循环再生性能。本论文提出通过表面改性调控制备了活性炭基改性吸附剂,实现了对地下水中不同分子量的全氟羧酸盐污染物高效去除,是一种经济高效的全氟羧酸盐污染控制技术,且吸附剂再生性能好。该研究不但拓宽了活性炭吸附应用范围,也为全氟化合物污染控制和治理提供了新途径。本文共有图75幅,表41个,参考文献172篇。