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沸石分子筛是分子筛家族中被广泛使用的一种结晶型硅铝酸盐材料,具有规则的微孔孔道结构,其孔径大小范围为0.3-1.5nm。其化学组成可以表示为:Mx/m[(AlO2)x?(SiO2)y]?zH2O。沸石分子筛具有许多优越的性能:较好的化学稳定性和水热稳定性、较大的比表面积、可控的酸性、优良形状选择性及较好的吸附性能等。但是,传统ZSM-5沸石分子筛的孔径小于2nm,其微孔孔道不利于分子尺寸较大的反应物进入分子筛的内部孔道,使得催化活性中心不能起到有效催化作用,导致沸石分子筛不能催化大分子反应。另一方面,狭小的微孔造成物料在孔道内扩散较慢,有些较大的产物分子难以从沸石分子筛的孔道内扩散,最后形成炭化物质留在孔道内部,导致沸石分子筛催化失去活性。介孔分子筛的孔壁属于无定形态,介孔分子筛存在的缺点是:(1)、表面酸性较低;(2)、水热稳定性较差。为了克服传统沸石分子筛和介孔分子筛的性能缺陷,许多研究者尝试在微孔沸石分子筛的基础上再造介孔(孔径在2-50nm),把微孔、介孔分子筛的优点都集中在一起合成多级孔道沸石材料,希望在保留微孔沸石分子筛的高稳定性、催化和分离等优点的基础上,同时扩大沸石分子筛的孔道尺寸。因此,同时含有微孔和介孔孔道的多级孔道沸石分子筛吸引了广大研究者的关注。
在论文第一章,主要是对沸石分子筛的研究背景和现状进行系统的归纳总结,并详细介绍了多级孔沸石分子筛的各种制备方法,并在当前理论的基础上设计出了自己的研究路线及方法。
在论文第二章,设计合成了一种双氨基甲酸酯脂肪链有机硅季铵盐表面活性剂,并以双氨基甲酸酯脂肪链有机硅季铵盐为模板剂,利用水热合成法制备介孔分子筛,对含水量、模板剂用量、晶化时间、晶化温度等条件进行了探索,并对样品进行了XRD、SEM和氮气吸附脱附表征。
在论文第三章,以长链脂肪胺为反应物合成出长碳链异氰酸酯,将所得长碳链异氰酸酯进一步与三乙醇胺反应制备得到三氨基甲酸酯脂肪链中间体。选取典型反应,讨论中间体合成过程中,反应物投料比、反应时间、反应温度、催化剂用量等单因素以及采用正交试验的方法探究上述因素综合对产品收率的影响,并筛选得出较优反应条件。将3-碘丙基三甲氧基硅烷与三氨基甲酸酯脂肪链中间体进行季铵化反应得到三氨基甲酸酯有机硅烷季铵盐表面活性剂。采用的介孔模板剂为不同碳长的三氨基甲酸酯有机硅季铵盐表面活性剂,在碱性条件下制备出多级孔ZSM-5沸石。对分子筛制备的主要影响因素进行了探究,如:含水量、模板剂用量、晶化时间、晶化温度,并得出了最优的制备工艺条件。并运用XRD,SEM和氮气吸附脱附对其进行了结构表征。
在论文第四章,对全文的研究结论进行总结。
在论文第一章,主要是对沸石分子筛的研究背景和现状进行系统的归纳总结,并详细介绍了多级孔沸石分子筛的各种制备方法,并在当前理论的基础上设计出了自己的研究路线及方法。
在论文第二章,设计合成了一种双氨基甲酸酯脂肪链有机硅季铵盐表面活性剂,并以双氨基甲酸酯脂肪链有机硅季铵盐为模板剂,利用水热合成法制备介孔分子筛,对含水量、模板剂用量、晶化时间、晶化温度等条件进行了探索,并对样品进行了XRD、SEM和氮气吸附脱附表征。
在论文第三章,以长链脂肪胺为反应物合成出长碳链异氰酸酯,将所得长碳链异氰酸酯进一步与三乙醇胺反应制备得到三氨基甲酸酯脂肪链中间体。选取典型反应,讨论中间体合成过程中,反应物投料比、反应时间、反应温度、催化剂用量等单因素以及采用正交试验的方法探究上述因素综合对产品收率的影响,并筛选得出较优反应条件。将3-碘丙基三甲氧基硅烷与三氨基甲酸酯脂肪链中间体进行季铵化反应得到三氨基甲酸酯有机硅烷季铵盐表面活性剂。采用的介孔模板剂为不同碳长的三氨基甲酸酯有机硅季铵盐表面活性剂,在碱性条件下制备出多级孔ZSM-5沸石。对分子筛制备的主要影响因素进行了探究,如:含水量、模板剂用量、晶化时间、晶化温度,并得出了最优的制备工艺条件。并运用XRD,SEM和氮气吸附脱附对其进行了结构表征。
在论文第四章,对全文的研究结论进行总结。