基于动态光散射技术研究群体Janus颗粒的增强型布朗运动

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Janus颗粒是两侧具有不同性质的非均质颗粒的统称。由于其自身的非对称特性,功能化Janus颗粒可以利用环境中的“燃料”进行非对称的物理或化学反应,从而在颗粒两侧形成浓度、光强或电场等物理量的梯度场,利用该梯度形成的非对称动量分布进行自主运动。由于Janus颗粒的自驱动特性与反应条件(如反应物浓度)具有高度灵敏的依赖关系,以及其自驱动带来的外加动力使其在水环境监测和修复、生命医药等领域具有广阔的应用前景。因此,如何准确、高效地表征单一及群体Janus颗粒的自驱动行为,如有效扩散系数、自驱动速度、运动轨迹等,成为其应用的基础。Janus颗粒间的自驱动并不是孤立,而是相互作用的,从宏观上看,群体性Janus颗粒的自驱动不同于单个Janus颗粒的自驱动,大多数学者仅对单个Janus颗粒的自驱动进行研究。本文利用动态光散射法(Dynamic Light Scattering,DLS)对群体Janus颗粒的自驱动进行实验研究,研究对象为1μm Pt-SiO2型Janus颗粒(通过旋涂技术结合电子束蒸发制得)。由于微纳颗粒易发生团聚,本文首先进行了基于DLS的Janus颗粒解团聚实验研究。实验中探究了不同方法对Janus颗粒解团聚的影响,实验结果表明:超声可以对Janus颗粒进行解团聚,使团聚的颗粒分散,超声3分钟的解团聚效果优于超声5分钟的解团聚效果;分别加入反絮凝剂NaOH及阳离子型表面活性剂(溴化十六烷三甲基铵(CTAB))并超声3分钟同样可以对Janus颗粒进行解团聚,经CTAB处理后,Janus颗粒达到单分散状态,但是CTAB分子会吸附在Janus颗粒的固-液界面上,在Janus颗粒表面形成一层CTAB分子膜,将可能影响Pt的催化效果,从而使Janus颗粒的自驱动速度减小。最后本文利用DLS研究了群体Janus颗粒在纯水及不同浓度H2O2溶液中的自驱动行为,并将实验结果与本课题组前期利用单粒子追踪法(Single Particle Tracking,SPT)研究单个Janus的实验结果进行了对比与分析。实验结果表明:群体Janus颗粒的自驱动表现为增强型布朗运动行为。随着H2O2溶液浓度的增加,DLS测得的群体Janus颗粒的有效扩散系数增大且都大于其在纯水中布朗运动时的扩散系数,但小于利用SPT法测得的单个Janus颗粒的有效扩散系数。此外,随着H2O2溶液浓度的增加,DLS测得群体Janus颗粒的驰豫时间减小。本文还利用DLS直接测得的自相关函数经反演算得到了群体Janus颗粒在极短时间间隔内的均方位移。研究结果表明:在相同观测时间间隔下,随着H2O2溶液浓度的增大,Janus颗粒的均方位移增加;在相同浓度的H2O2溶液中,随着观测时间间隔的增加,Janus颗粒的均方位移增加。最后,本文对比分析了DLS与SPT研究Janus颗粒运动行为的区别,并指出观测时间间隔是影响DLS和SPT两种方法实验结果的重要因素。由于SPT法的观测时间间隔可以调整,可得到Janus颗粒各阶段的运动特征。DLS的实验结果受到其最长观测时间的限制(自相关系数从1减小到0的时间),当最长有效观测时间小于特征时间τR时,可得到群体Janus颗粒处于“定向推动扩散”阶段的运动特征,当最长有效观测时间大于特征时间τR时,可得到群体Janus颗粒处于“类布朗运动”阶段的运动特征,此外,受限于最长有效观测时间,DLS只能得到Janus颗粒在上述两阶段中某一阶段的运动特征。
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