偕胺肟材料TMP-g-AO的制备及其吸附铀的性能研究

来源 :南华大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:sztsb99
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铀是一种重要的核能,对工业、农业、国防和科学技术都极为重要。陆地上的铀资源十分有限,其总储量不足海水中铀总储量的千分之一,海水中的铀资源能够为核工业的发展提供巨大的能源。偕胺肟基团对铀离子具有很高的选择性和亲和力,被认为是吸附铀最有效的配体之一。因此,偕胺肟基吸附剂在海水提铀中应用最为广泛。本研究中,通过化学共沉淀和化学改性法制备出新型偕胺肟基复合材料TMP-g-AO,并用SEM/EDS、FT-IR、XPS、N2-BET和TGA对其进行表征。在pH8.2±0.1条件下探讨投加量、共存离子、反应时间、初始铀浓度以及温度等因素对TMP-g-AO吸附铀性能的影响,同时利用动力学、等温线和热力学模型研究其吸附行为和吸附机理,并通过解吸再生实验,探讨TMP-g-AO的稳定性、可重用性以及经济效能。最后,通过TMP-g-AO在海水和加标海水中的吸附研究,预测其在海水提铀中的应用潜能。从SEM/EDS分析中发现TMP为纳米级球形颗粒,随着化学改性的进行,其表面逐渐变得粗糙和致密;吸附铀后,TMP-g-AO材料表面发生显著变化,且其铀离子的含量达1.75%。FT-IR和XPS分析表明,接枝的氰基成功已转化为偕胺肟基,且吸附后与铀离子发生了络合反应。从N2-BET分析计算出TMP-g-AO的比表面积、孔容、平均孔径分别为48.183m2/g、0.116 cm3/g和3.911 nm。此外,TGA分析结果表明TMP-g-AO的热稳定性较好,其中聚合的偕胺肟基团所占的质量比为26.07%,聚合的偕胺肟基团与丙烯腈接枝前的TMP-g的质量比为0.353:1。实验结果表明,TMP-g-AO吸附共存离子的顺序为U6+>Fe3+>Co2+>Pb2+>Ni2+>Zn2+>V5+>Cu2+,该材料对铀离子展现了较高的选择性和亲和力。准二级动力学模型更适合用来拟合其平衡数据,表明TMP-g-AO吸附铀主要为表面的化学吸附。Langmuir等温线模型能更好的拟合吸附过程,说明TMP-g-AO吸附铀是单层的化学吸附,其最大吸附量为35.37 mg/g。热力学参数(?H、?S和?G)的值表明,TMP-g-AO对铀离子的吸附是一个可行的、自发的、吸热过程。此外,采用0.1 M HCl作解吸剂,五次吸附解吸后吸附率仅下降了1.42%。TMP-g-AO对海水中的铀离子的吸附率高达81.92%。因此,TMP-g-AO在海水提铀领域中有潜在的应用前景。
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