近年来,便携式柔性可穿戴电子设备快速发展和应用对储能器件提出了包括高性能、抗弯折、质量轻等要求。锌离子混合超级电容器（ZHSCs）作为一类新型储能器件,具有安全性高、价格低廉、环境友好等优点,已经得到了研究者的关注和研究。活性炭是最常用的电容型电极,双电层的储能机理使比容量有限,极大的制约ZHSCs的性能;此外,传统的涂布法使用集流体,粘结剂等非活性材料,柔性电极的设计及应用成为构筑高性储能器件的核心技术和关键所在。综上,本文主要研究以下工作:1.RHVO和RAC复合膜电极及其水系锌离子混合电容器:在氧化石墨烯（GO）片层间嵌入高性能的H2V3O8和比表面积较大的活性炭（AC）,利用锌板还原自组装,得到柔性的RGO-H2V3O8（RHVO）和RGO-AC（RAC）复合膜并用作ZHSCs的电池型正极和电容型负极。H2V3O8和AC在石墨烯片层间的嵌入,在二维复合电极中形成连续的离子迁移孔道,提高了复合膜的导电性能和储锌性能。本章分别探索了RGO与H2V3O8和AC的复合物料比、组装时间等因素控制复合膜的厚度及质量。进一步将RHVO正极与RAC负极进行质量匹配,得到了最优性能的ZHSCs。结果表明,RHVO60和RAC40复合电极表现出最优的性能,当正负极质量比在1:1.5时,ZHSCs的比容量可达110.7 F g-1(0.2 m V s-1);在功率密度为55.8 W kg-1时,能量密度可以达到91.5 Wh kg-1;在0.1 A g-1的电流密度下,循环5000圈的容量保持可达到69%;将具有良好柔性的RHVO和RAC复合膜组装柔性超级电容器并在0-180°的弯折条件下进行电化学测试,电容器仍然保持稳定得电化学稳定性。2.RGV和RGM复合膜电极及其水系锌离子混合电容器:在前一章节中RGO与AC的结合,在水系ZHSCs领域取得了较好的性能。但该复合负极仅依靠双电层储能机理,使得ZHSCs电化学性能受限。为了进一步提高电极电化学性能,本章节使用具有赝电容性能的负极材料MXene,借鉴第一部分工作的还原自组装方法,设计并制备了柔性的RGO-V2O5（RGV）电池型正极和RGO-MXene（RGM）电容型负极,并探索正负极复合材料的最优物料比。结果表明,当RGO分别与V2O5和MXene的物料比是3:7和7:3时,达到分别为291.5 m Ah g-1(0.1 A g-1)和348 F g-1(1 m V s-1)最优的电化学性能。进一步进行质量匹配,当RGV 70%:RGM 30%质量比为1:2.3时,水系电解液和凝胶/Zn SO4电解质中的比容量分别可达175 F g-1(0.5 m V s-1)和125 F g-1;该水系ZHSCs的能量密度可以达到107.21 Wh kg-1(321.63 W kg-1的功率密度);同时,在电流密度为0.2 A g-1时、循环10000圈之后,容量仍然可达到81%;在0-180°不同弯折角度下仍然保持稳定的电化学性能。3.RV和HRGNM复合泡沫电极及其水系锌离子混合电容器:尽管MXene材料的使得水系ZHSCs的性能已经取得可观的提升。为了进一步提高ZHSCs的电化学性能,基于第四章的实验结论,本章对电容型负极进行进一步的修饰。通过对石墨烯进行造孔和N元素修饰MXene,同时采用了水热还原的方法制备了RGO-VO2（RV）和RGO-N-MXene（HRGNM）三维泡沫结构。多孔的泡沫网络结构大大缩短了锌离子迁移路径,提高了储锌能力。同时,选择比容量更高且具有隧道结构的VO2为做电池型正极。当RGO分别与VO2和N-MXene（NM）复合的物料比为3:7和6:4时电极分别可取得236.4 m Ah g-1(0.1 A g-1)和447 F g-1(1 m V s-1)的比容量。进一步对石墨烯造孔后,HRGO与NM的复合比为6:4,电极比容量进一步提升到了531.3F g-1(1 m V s-1),极大的避免了正负极之间容量不匹配问题。当RV70正极与HRGNM40质量配比在1:2.5时,ZHSCs在水系和全固态Zn SO4电解质中性能最优,分别达到268.8 F g-1(0.2 m V s-1)和203 F g-1(0.2 m V s-1);能量密度和功率密度可以达到172 Wh kg-1和4158.9 W kg-1;在0.1 A g-1的电流密度下循环20000圈之后,容量保持率仍然可达到75.9%。