卤化物钙钛矿材料具有成本低、易于加工和光电性能优越等特性,在新型光电子器件领域具有重要的潜在应用价值。其中钙钛矿纳米晶体对光子捕获效率高、缺陷容忍度强、载流子扩散长度和寿命长,已广泛应用于太阳能电池、半导体激光器、光电探测器、发光二极管以及场效应管和光催化等领域。此外由于卤化物钙钛矿具有强量子约束、显著的激子效应和结构多样性,其在非线性光学领域也展现出重要的应用价值,例如二/三次谐波发射、双光子泵浦放大自发辐射、双光子吸收、双光子发射等。近年来,采用自组装方法制备的CsPbBr3纳米晶体超晶格引起了人们的广泛关注,其结构具有紧密的有序排列、较高的相纯度和结晶质量、较强的粒子相干性、较高的激子态密度和较低的能带宽度等特性,基于这些特性已观察到超荧光发射、超薄的量子势垒以及能够克服钙钛矿量子点发光二极管中固有光耦合效率的限制等光电响应。考虑到较高的相纯度和结晶质量以及紧密的有序排列结构能够实现双光子非线性光学响应的增强,因此CsPbBr3纳米晶体超晶格有望用于增强双光子非线性光学响应。本文采用热注入方法合成了具有较高稳定性的CsPbBr3胶体纳米晶体（NCs）,并通过溶剂蒸发诱导纳米晶体超晶格的自组装方法在硅片或玻璃基片上制备了三维立方纳米晶体超晶格结构。通过高分辨率扫描电镜（SEM）结果观察到CsPbBr3纳米晶体超晶格结构由纳米晶体紧密的有序排列组成。为了探究单个纳米晶体超晶格的双光子非线性性能,实验中采用显微光路对所制备样品进行了双光子发射和吸收的检测,结果表明纳米晶体超晶格结构具有较强的双光子发射和吸收特性,有望用于上转换发光等非线性领域。论文的主要研究内容如下:（1）采用热注入方法制备了胶体CsPbBr3纳米晶体,通过对反应温度、离心条件等的控制,能够获得尺寸均匀性较高的胶体CsPbBr3纳米晶体,这为接下来的自组装制备纳米晶体超晶格提供了基础。（2）基于溶剂缓慢蒸发诱导纳米晶体超晶格的自组装方法,在硅或玻璃基片上制备了CsPbBr3纳米晶体超晶格结构。通过高分辨率SEM能够观察到组成纳米晶体超晶格的纳米晶体呈现紧密的有序排列,结合X射线衍射图谱在2θ≈15°和30.5°的两个布拉格反射峰以及在2θ≈15°劈裂峰进一步证明了该结构是纳米晶体超晶格。通过AFM对纳米晶体超晶格厚度进行测量,观察到其厚度在1.5～2.1μm范围,远高于仅溶剂蒸发条件不同的随机取向薄膜的厚度（213～458nm）。此外,与纯化的胶体CsPbBr3纳米晶体相比,纳米晶体超晶格的吸收峰没有发生相对位移。且纳米晶体超晶格的平均辐射寿命为3.015ns,相比于随机取向薄膜的平均辐射寿命缩小了2.35倍。在上述表征结果的基础上,通过改变自组装过程中纳米晶体的离心条件、溶液浓度、滴加量、反应温度以及溶剂蒸发时间,进一步优化了自组装方法制备高质量纳米晶体超晶格的条件。（3）CsPbBr3纳米晶体超晶格的双光子非线性性能研究表明,在800nm激发下,纳米晶体超晶格具有很强的双光子发射强度,其强度是随机取向薄膜的16倍。泵浦波长在750～980nm范围内变化时,纳米晶体超晶格在低于带隙能量光子的激发下表现出带间光致发光,其发射强度随泵浦波长的增大而降低。且纳米晶体超晶格的双光子发射强度随泵浦光偏振角的改变呈90o周期性变化,与单晶结构类似。此外,纳米晶体超晶格具有增强双光子吸收的作用,其双光子吸收系数是随机取向薄膜的5倍,与传统半导体材料（如WS2和ZnO）处于同一数量级,有望用于设计新型非线性光学器件。