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甲烷催化燃烧和二氧化碳重整甲烷制合成气是利用甲烷的两条有效途径。由于甲烷的化学稳定性,两个反应都需要高温条件才能进行。这对催化剂的热稳定性提出了更高的要求。为此,本文着重采用溶胶-凝胶法和共沸蒸馏法制备La2B2O7(B=Zr、Sn、Ce)型复合氧化物,并考察了在甲烷燃烧和二氧化碳重整甲烷制合成气反应中的催化性能,运用XRD、TPR、BET、TG—DTA、电导率对催化剂的体相组成与结构、氧化-还原能力、比表面、热稳定性及缺陷形成情况等性质进行表征,探讨了催化活性与催化剂物理化学性能之间的内在联系,并在此基础上制备了A位掺杂Mg、Mn、Ce的La2-xMxZr2O7催化剂和镍修饰La2Zr2O7催化剂,分别考察了在甲烷燃烧和二氧化碳重整甲烷制合成气反应中的催化性能。 实验结果表明,经900℃焙烧3h后,La2Zr2O7和La2Sn2O7形成了烧绿石结构复合氧化物,而La2Ce2O7-δ则形成萤石结构复合氧化物。单相La2Ce2O7-δ催化剂对甲烷燃烧表现出较高的催化活性,起燃温度和完全转化温度分别为510℃和660℃,但对甲烷重整反应催化性能较差。单相La2Zr2O7在甲烷催化燃烧中表现出较好的催化性能,522℃起燃,在610℃甲烷完全转化率达到50%,690℃接近燃烧完全。而且在A位掺杂Mg、Mn、Ce时,Ce能进入La2Zr2O7晶格中,形成烧绿石结构,从而显著提高甲烷催化燃烧性能。而在二氧化碳重整甲烷制合成气反应中,单相烧绿石结构La2Zr2O7复合氧化物活性比La2Sn2O7和La2Ce2O7-δ两个催化剂好,尤其以镍修饰后,其催化性能显著提高,在800℃反应条件下,CO2和CH4的转化率均能达到95%以上,对H2和CO的选择性高,CO/H2比例几乎相等于其理论值1。在整个反应过程中没出现失活现象,积碳量少,抗积炭性强,其催化性能优于同等条件下的以镍修饰La2O3和ZrO2催化剂。