MoTe2及MoTe2/MoS2异质结薄膜的非线性光学性质研究

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二碲化钼(MoTe2)和二硫化钼(MoS2)作为典型的过渡金属硫族化合物(TMDs),其带隙可调性与层间耦合特性等对于光开关、光限幅器、光电逻辑器件等的研究与应用具有重要意义。TMDs类二维材料的非线性光学特性的研究对于进一步发展非线性光学器件也显得尤为重要。本文主要使用自主搭建的开孔Z扫描技术,探究了MoTe2纳米薄膜与MoTe2/MoS2异质结薄膜的非线性吸收特性。相关的研究结果表明MoTe2可以作为基于非线性响应的光学逻辑器件的重要材料,而MoTe2/MoS2异质结薄膜为发展II型异质结构型非线性材料铺平了道路,可作为在激光锁模和调Q等非线性光学器件中的重要选择。本毕业论文的具体工作如下:(1)Z扫描系统的搭建。基于Z扫描理论自主设计并搭建了基于1 kHz,800 nm飞秒激光的开孔Z扫描系统,并对该光路进行了准直与优化,对标准样品二硫化碳(CS2)的非线性吸收进行了测量,测量结果与文献报道的结果相一致,从而确保了我们搭建的Z扫描系统测量结果的准确性。(2)MoTe2纳米薄膜的制备与非线性吸收系数的测量。利用液相剥离法结合真空抽滤方法得到不同厚度的MoTe2纳米薄膜。利用扫描电子显微镜,原子力显微镜,紫外-可见光吸收光谱和拉曼光谱等表征了MoTe2纳米薄膜。使用开孔Z扫描系统测量了这些薄膜的非线性吸收系数。结果表明随着泵浦功率的提高,MoTe2纳米薄膜表现出饱和吸收向反饱和吸收转化。我们采用四能级模型分析了基态与激发态吸收之间的竞争过程,结果表明两种吸收模式共存的现象不仅取决于泵浦强度,还取决于吸收截面和能级之间的跃迁几率。这种特性可用于全光逻辑门、限光器、光存储器等。这部分工作成果已经发表在Applied Surface Science(二区)上。(3)MoTe2/MoS2异质结薄膜的制备与非线性吸收系数的测量。我们使用液相剥离法结合真空抽滤的方法得到不同厚度的MoTe2/MoS2异质结薄膜。利用X射线光电子能谱结合可见-红外吸收光谱,我们研究了MoTe2/MoS2的能带排列(band alignment),研究发现该异质结属于II型异质结构。Z扫描测量结果表明,在相同激发条件下,相比于单独的MoTe2与MoS2纳米薄膜,MoTe2/MoS2异质结薄膜显示出更强的饱和吸收特性。结合能级速率方程与Runge-Kutta算法,我们的研究结果表明MoTe2/MoS2异质结薄膜非线性光学饱和吸收增强的主要因素归结为以下几点:基态吸收截面大于激发态吸收截面,同时存在层间载流子跃迁以及异质结中的低电子-空穴复合率和窄带隙特性。第一性原理计算进一步证明MoTe2与MoS2之间存在层间载流子转移效应。MoTe2/MoS2异质结薄膜增强的饱和吸收特性可用于激光锁模和调Q等非线性光学器件中,同时II型异质结构为光学调制器,超快激光锁模器以及饱和吸收器的发展奠定了基础。这部分的研究成果已经发表在Advanced Materials Interfaces(二区)上。
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