有机电化学合成以电子作为氧化还原剂,通过反应物在电极表面上得失电子来完成有机化合物的合成反应,具有选择性好、产率高、条件温和、副反应少和污染小等特点。因此,有机电化学合成很大程度上减少了传统有机合成生产工艺所带来的环境污染,使其成为21世纪的热门学科,被称作为“绿色合成”技术,在很多有机合成中得到应用。在有机电化学合成中,电极材料作为一种特殊的功能性材料,不仅涉及到反应过程中的能耗,还直接影响反应的产率和产品质量,所以在有机电化学合成过程中,制备和选择合适的电极材料是非常重要的。本文通过电化学方法(循环伏安法/恒电势法)制备出具有良好的导电性、优异的防腐蚀性能的聚苯胺电极,并将其作为电氧化甲苯合成苯甲酸的高活性阳极材料。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重(TGA)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱、电化学阻抗谱(EIS)、极化曲线(Tafel)等对所制备的聚苯胺电极进行分析表征。并利用紫外光谱和气相色谱对反应产物进行定性和定量分析。论文主要内容包括以下几点:(1)以石墨为电极材料的基体,通过电化学方法(循环伏安法/恒电势法)制备出PANI/PDA。通过多巴胺改性石墨,多巴胺层的主要作用是使聚苯胺薄膜与石墨基体具有良好的结合力,提高电极的防腐蚀性能。把所制备的PANI/PDA作为阳极材料氧化甲苯合成苯甲酸,与纯石墨和PANI作为阳极时相比较,PANI/PDA得到的苯甲酸产率和甲苯转化率最高,分别为40.1%和98.7%。这是因为PANI/PDA在苯甲酸合成过程中能够增大对有机物分子的捕获与反应能力,保证反应高效进行,这对于提高合成效率有利。(2)选用具有良好电导率和高抗拉强度的碳纤维布(CC)作为电极材料基体,首先将CC用多巴胺改性获得良好的粘合性,然后通过循环伏安法在改性后的CC表面生长聚苯胺膜,最后通过循环伏安法加入石墨烯用以增强材料的电导率和防腐蚀性能,最终制备出CC/PANI/G。将CC/PANI/G作为电化学氧化甲苯合成苯甲酸的阳极,与CC作为阳极时相比较,伴随阴极产生氢气的量增加了120.7倍,苯甲酸产率和甲苯的转化率也分别提高至41.7%和99.9%。这是因为在添加石墨烯后的CC/PANI/G拥有了特殊的导电性和电化学氧化还原性能,其中石墨烯良好的电子迁移性将产生的电子快速地转移到电路回路中,并且甲苯能够通过聚苯胺的“氧化单元”氧化成苯甲醇、苯甲醛和苯甲酸,保证甲苯氧化反应的有利进行。(3)采用循环伏安法在碳钢板上镀上一层聚多巴胺膜(PDA),再利用浸渍法制备出GO/PDA复合膜。聚多巴胺具有很强的粘附性,通过电化学方法可以附着在碳钢板表面,同时又可以与GO牢固地结合在一起。GO/PDA的电化学腐蚀分析表明,相对于碳钢板和PDA,GO/PDA在3.5 wt%NaCl溶液中浸泡24 h后的阻抗值最大,达到1.4×10~4Ω,并且具有更正的腐蚀电位和更小的腐蚀电流密度,因此GO/PDA具有更好的防腐蚀性能。由于GO表面含有大量的活性基团,能够增加电极的反应活性,而且GO/PDA还具有优异的防腐蚀性能,可以作为有机电化学合成的防腐电极材料,这对于具有更加优异的防腐蚀性能的电极材料的制备具有指导意义。