富氧含硫含水条件下三种贵金属催化同时去除碳颗粒和NO_x

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柴油车尾气对环境和人体健康的危害越来越引人关注,当前学者在催化去除尾气中的碳颗粒和NOx上做出了很多研究成果。但是大多数研究都集中在单一催化碳颗粒燃烧和催化外源还原剂如NH3、H2、烃类和醇类等还原NOx,少数催化碳颗粒还原NOx的研究也因为催化剂抗硫抗水性差而达不到有效去除的目的。而贵金属在抗硫抗水性上的表现优于钙钛矿、碱金属类催化剂,且具有优异的N2选择性。课题组前期就Ru、Ir、Pt和Rh催化同时去除碳颗粒和NOx的活性展开了研究,本课题主要研究Pd、Au和Ag催化同时去除碳颗粒和NOx上的特性。所研究的主要内容包括:(1)考察了富氧和富氧含硫含水两种条件下Pd、Au和Ag催化同时去除碳颗粒和NO的活性,结果表明:三种贵金属催化剂都表现出一定的催化同时去除碳颗粒与NO的活性,其同时去除路径为:NO先与O2作用生成NO2,NO2氧化碳颗粒并同时被还原。(2)考察了煅烧温度、煅烧气氛、负载载体和负载量等制备条件对催化剂活性的影响。结果表明:制备条件对催化剂活性有很大影响,其主要通过影响催化剂比表面积、晶粒尺寸、活性金属价态、金属与载体间的相互作用以及活性原子数等来影响催化剂活性。三种贵金属催化剂最佳的制备条件分别为:Pd催化剂煅烧温度为800℃,煅烧气氛为1.5%H2/N2,负载载体为ZrO2,负载量为5%;Ag催化剂煅烧温度为850℃,煅烧气氛为N2,负载载体为ZrO2,负载量为5%;Au催化剂的煅烧温度为400℃,煅烧气氛为1.5%H2/N2,负载量为1%。(3)考察了硫、水单独存在以及共存时对三种贵金属催化剂活性的影响,结果表明:SO2和H2O的添加,对三种贵金属催化剂的活性有不同程度上的影响,SO2对三种贵金属催化剂催化碳颗粒氧化都有抑制作用,但能促进NO在Pd/ZrO2表面的去除,在SO2浓度为1ppm时,对Pd/ZrO2和Ag/ZrO2促进作用明显。H2O的存在对Pd催化剂的活性表现出一定的促进作用。SO2和H2O共存下的催化活性为含硫、含水条件协同的结果。
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