石墨烯和多孔碳球作为近年来崛起的新型低维纳米炭材料受到了人们的广泛关注。石墨烯二维晶体表现出了独特的电学、光学、热学和力学性质以及巨大的比表面积，在催化、能源、电子器件、生物医药等领域有重大发展前景。而多孔碳球将炭材料与球形胶体的优点相结合，使其自身具有规则的形貌、良好的流动性、可调的孔隙率和可控的颗粒尺寸，在催化、吸附、水处理、空气净化、能量存储与转化应用中潜力巨大。本论文基于炭材料化学，以石墨烯和多孔碳球为研究对象，对石墨烯和多孔碳球的组装、合成和功能化应用进行了系统深入的研究，主要结论如下:　　1)石墨烯水凝胶的结构、性质和组装行为:　　水热法成功地制备了具有确切形貌的石墨烯水凝胶。在石墨烯水凝胶中，石墨烯片层以无序排列的方式构成了坚实的石墨烯网络骨架，并与水分子以氢键和毛细管力相互作用，造就了石墨烯水凝胶良好的机械性能和优异的弹性。在制备高强度石墨烯水凝胶方面，pH控制比浓度控制和还原时间控制更有效。其次，石墨烯水凝胶表现出了pH依赖自组装行为，其主要取决于羧基的电离状态。　　2)多种形态氮掺杂石墨烯的制备:　　开发了一种温和条件下宏量制备多形态氮掺杂石墨烯的方法，包括分散液、水凝胶和气凝胶。氮掺杂石墨烯分散液能够长期稳定存在，水凝胶为物理交联的坚实网络结构，气凝胶内部存在开放贯通的大孔结构。所制备的氮掺杂石墨烯具有掺杂量高(7 at％)、热稳定性好的特点。其次，通过分析石墨烯官能团含量的演变，认为在低温下主要发生氨水与氧化石墨烯（羧酸基团）的酸碱反应和（环氧基团）开环反应，在高温下进一步发生脱氧过程。　　3)硬模板法可控制备介孔碳球:　　展示了一种基于SiO2溶胶自组装可控制备介孔碳球的新思路。介孔碳球的孔径尺寸(7-42 nm)、比表面积(785-1117 m2/g)、孔体积(1.46-2.01 cm3/g)、球形尺寸(90-300 nm)和化学组成(N:5.54-8.73 at％)可通过简单地改变反应参数（模板尺寸、投料比、前驱体和碳化温度）得到有效调控。商业化SiO2溶胶是一种常规且经济的模板，使得我们合成策略具有很好的成本效益，易于工业化大规模生产。当用作氧还原反应(ORR)电催化剂时，具有22 nm介孔的氮掺杂介孔碳球相比于7和42 nm介孔碳球，在碱性电解质中表现出了最高的ORR活性（半波电位0.78 V vs RHE）。微量的Fe掺杂进一步将介孔碳球的催化活性提高至接近商业化贵金属Pt/C(0.844 V vs0.85 V)的水平。　　4)层级空心核壳结构的构建及其在锂离子电池中的应用:　　通过简易的一步沉积过程合理地构建了层级空心核壳MnO2/C杂化球体。不同于以往大多数MnO2杂化材料中活性材料负载量低的缺点，MnO2在所制备的杂化材料中负载量最高可达90％。这种结构设计具有明确的内部孔隙和完美的面对面接触模式，能有效改善MnO2的导电性，为充放电过程中MnO2体积形变提供自由空间，有利于电解质离子的传输，同时改善了MnO2活性材料的机械稳定性、利用率和反应动力学。因此，当用作锂离子电池的阳极材料时，其表现出了优异的循环性能和出色的倍率特性。