MOF衍生Mn/Fe@PC修饰阴极电芬顿体系降解三氯生的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:c410504
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
电芬顿技术是一种通过氧还原过程原位生成H2O2并被活化生成·OH的电化学高级氧化技术,具有降解效率高、绿色环保的特点。然而均相电芬顿体系需在强酸条件下进行(2.8~3.5),并且反应过程伴随着铁泥的产生限制了其广泛应用。为了克服均相电芬顿的不足,异相电芬顿体系受到了广泛关注,多相催化剂的选择直接影响了体系的可行性及效率,因此开发高活性和高稳定性的新型催化剂在电芬顿体系中是至关重要的。本研究以金属有机骨架材料(MOFs)为前驱体制备了多孔碳负载锰铁(Mn/Fe@PC)复合催化剂,通过各种表征分析了催化剂的形貌结构及其催化性能,以期为开发高效稳定的异相电芬顿催化剂提供新的思路,并应用于异相电芬顿体系中阴极改性,以三氯生(TCS)为目标污染物,通过探究TCS降解的影响因素作用机理、降解途径及毒性变化以期为难降解污染物的去除提供理论依据。主要的研究内容和结果如下:(1)Mn掺杂后Mn/Fe@PC仍保持八面体形状,其主要成分是多孔碳负载铁锰金属氧化物,Mn元素掺杂显著减小了催化剂的晶胞尺寸,Mn/Fe@PC的比表面积增加至351.0 m2 g-1,此外,Fe 2p3/2和Fe 2p1/2特征峰均向低能量方向迁移也表明了Fe、Mn之间的电子相互作用。(2)Mn/Fe@PC的电化学活性面积为0.11 cm2,分别是Fe@PC、Mn@PC的1.97倍和4.17倍,Mn掺杂有助于提高其电子传递速率;碳黑(CB)与Mn/Fe@PC在充氧条件下ORR过程以2电子为主,电子转移数在2.5~3.0之间,H2O2的产率为60%~70%,Fe、Mn还原峰的电位均有所降低,更有利于高价金属的还原。(3)在异相电芬顿体系中,Mn/Fe@PC修饰阴极降解TCS的过程符合准一级动力学模型,在p H为3、电流为40 m A下,120 min内TCS的去除效率和240 min内矿化率分别达到99%和56.9%,金属溶出和循环实验也表明修饰电极具有良好的稳定性。(4)通过自由基淬灭和电子顺磁共振证实了体系中主要是·OH的作用,原位生成H2O2在≡Fe/≡MnⅡ/Ⅲ的作用下分解生成·OH,≡Fe/≡MnⅢ/Ⅳ在阴极直接还原实现了≡Fe/≡MnⅡ/Ⅲ再生,≡Fe、≡Mn之间的电子传递也大大促进了H2O2的利用率,从而提高TCS降解效率。(5)TCS降解途径主要包括羟基化和醚键断裂,进而生成小分子酸,最终矿化成CO2和H2O;通过中间产物对大肠杆菌的抑制实验和ECOSAR毒性分析软件可知,在TCS降解过程,其中间产物的毒性逐渐降低。
其他文献
随着教育模式由应试教育向素质教育的全面推进,初中数学教学中也逐渐重视起素质教育观念的融入。传统的教学观念对中国的师生和家长的思想产生了深刻的影响,为素质教育的推行
第三次人工智能浪潮的到来无疑将引起思维范式和产业运作方式等多方面改革,而法律作为一个具有高度专业性的产业领域,正不可避免地面临着人工智能技术的渗透与影响。这些法律
古语有云:防微杜渐,人在不经意之间有可能犯错误,小的错误在潜伏中可能逐步扩大,甚至严重到违法犯罪的程度。人性本善,基于本性而言,本不应该存在违法犯罪的现象,那么,违法犯
以热失重法研究甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)共聚物耐热改性剂的热降解动力学。采用Kissinger、FWO和Friedman三种不同的方法对其热稳定性进行了探究。结果表明:Kissinger法得到
稀土离子掺杂的微/纳米发光材料,由于其在光学、光电子学、生物学等领域有很大的应用前景,因此,受到研究者的广泛关注和研究。在众多发光材料中,氟化物微/纳米材料具有低声子
<正> 四五十年前,我在长沙农村念小学,上初中,从国文课本里先后读到叶绍钧的《蚕儿和蚂蚁》、《五月卅一日急雨中》。从此以后,“叶绍钧”的名字就一直刻在了我的脑子里。我
一些化学竞赛试题和市售教辅资料均提及NO2具有助燃性,能够使带火星的小木条复燃。通过多次重复实验得出,NO2不能使带火星的木条复燃,也不支持小木条和小木炭燃烧,但能使镁条
随着城市化进程加快,城市用水量不断增加,污水产生量也随之增长,如何提高污水处理能力,在这一趋势下,保证污水排水量满足实际需求已经成为社会关注的焦点话题。这一工作不仅
英语作为沟通工具越来越受到人们的广泛重视。我国2017年修订的《义务教育英语课程标准》进一步明确了英语口语交际能力的重要性,并明确指出初中是发展学生口语的非常重要的
本文采用第5代欧洲中心大气数值模式ECHAM5(European Center Hamburg model)与欧洲联合会开发的海洋模式NEMO(Nucleus for European Modelling of the Ocean)第 3.6 版,通过