锐钛矿二氧化钛因是一种宽禁带半导体材料具有广泛发展前景而受到广泛关注,尤其是在染料敏化太阳能电池中的应用引来多数学者的深入研究。在染料敏化太阳能电池中急需解决的问题是光电转换效率的提高以及光阳极吸附染料的稳定性。本文首先提出了一种第一性原理中对于几何结构模型收敛性测试的验证方法,收敛性测试的主要目的在于对计算结果的准确性和可重复性具有深远的指导意义。本文根据此种方法,对锐钛矿二氧化钛的截断能和k点进行收敛性测试。根据得到的验证参数,对锐钛矿二氧化钛的能带结构和态密度以及光学性质进行理论计算,证明了锐钛矿二氧化钛是直接带隙半导体的本质;通过对费米能级附近导带和价带的分析,明确了导带和价带的构成机理;通过对光学性质的分析,得到其吸收系数在1.0 105cm1-′数量级,说明很薄的晶体结构就能实现光能的强吸收。其次,为了进一步提高对光能的利用率,改善光电转换效率,本文对二氧化钛光阳极进行了掺杂处理。根据掺杂浓度的不同,分别计算了单原子掺杂、双原子掺杂和三原子掺杂三种情况。计算结果表明随着掺杂浓度的增加,二氧化钛光阳极表现出的光学性质十分令人满意,三原子掺杂的情况是最佳的选择,此时的带隙大小为1.251eV,尽管带隙的大小出现了明显的缩小,但费米能级附近的导带和价带的组成没有明显的变化。针对双原子掺杂的情况,详细讨论了掺杂位置对带隙大小的影响,对称结构的掺杂由于氧原子微观结构受力对称的原因导致带隙缩小的程度大,说明掺杂的位置能够影响整个结构的本质特征。虽然对称掺杂的效果突出,但效果并不如三原子掺杂的情况理想。最后,根据前文计算合理的掺杂浓度以及掺杂的位置的条件,研究染料分子在锐钛矿二氧化钛(101)表面的吸附性能。本文主要研究具有-COOH、-CN、-OH三种官能团的染料分子,首先分析了三种染料分子在纯净锐钛矿二氧化钛的(101)表面吸附的稳定性。计算结果表明,在相同的计算条件下,以-COOH为官能团的染料分子的吸附能最大,证明其在(101)表面吸附的稳定性最好。此外,计算分析了以-COOH为官能团的染料分子在不同掺杂浓度和不同的掺杂位置的结构中(101)表面吸附的稳定性,最终的计算结果表明,在双掺杂对称结构中的吸附能最大,这种结构也最理想。全文从光阳极自身的结构特点和染料分子吸附的稳定性两方面考虑染料敏化太阳能电池对中光阳极的合理要求,最终在权衡两者之间的优劣之后得到的结论是:理想的染料分子是具有-COOH官能团的染料分子,而光阳极选择双原子掺杂的对称结构,这样的合理搭配在即满足光电转换效率的同时,也满足了染料分子吸附的稳定性。