【摘 要】
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太阳能具有洁净、分布广、无穷无尽等优点,借助光催化技术利用太阳能解决能源和环境问题具有广阔的应用前景。本文从提高催化剂的可见光吸收能力,促进光生电荷的分离和迁移,以及增加表面活性位点等方面入手,通过元素掺杂和形貌调控制备了P掺杂的g-C3N4纳米片和S掺杂的g-C3N4纳米管,并分别借助C、N、P三原子和N、S双原子与Pt的相互作用制备了高分散Pt2+修饰的g-C3N4纳米片和g-C3N4纳米管。
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太阳能具有洁净、分布广、无穷无尽等优点,借助光催化技术利用太阳能解决能源和环境问题具有广阔的应用前景。本文从提高催化剂的可见光吸收能力,促进光生电荷的分离和迁移,以及增加表面活性位点等方面入手,通过元素掺杂和形貌调控制备了P掺杂的g-C3N4纳米片和S掺杂的g-C3N4纳米管,并分别借助C、N、P三原子和N、S双原子与Pt的相互作用制备了高分散Pt2+修饰的g-C3N4纳米片和g-C3N4纳米管。研究其光催化分解水制氢、光催化还原Cr（Ⅵ）和降解罗丹明B（Rh B）的性能。全文包含如下研究内容:1.以尿素为前驱体,离子液体Bmim PF6为P源,通过热聚合法制备了P掺杂的g-C3N4纳米片（PCNNS）。再以H2Pt Cl6为Pt源,借助Pt与C、N、P的三原子配位作用,通过原位热解将高分散的Pt2+锚定在g-C3N4纳米片表面(PtHD-PCNNS)。分别考察了P掺杂量和Pt2+负载量对g-C3N4纳米片光催化产氢性能的影响。PtHD-PCNNS的最佳产氢速率为4420μmol h-1g-1,TOF值为270.3 h-1,是相同负载量的Pt纳米粒子修饰的g-C3N4纳米片的3倍。我们认为g-C3N4纳米片性能的提高源于以下几方面原因:（1）P掺杂增加了g-C3N4纳米片的可见光吸收;（2）高分散Pt2+增加了表面活性位点,提高了原子利用率;（3）C、P与N原子共同作为配位原子与Pt形成Pt-C、Pt-N、Pt-P键,光生电子可以直接通过配位键传输,缩短了传输距离;（4）Pt2+独特的电子结构降低了析氢能量势垒,从而有利于氢气的产生。PtHD-PCNNS在经过25 h的循环实验后,产氢速率几乎不变,表明其具有良好的稳定性和重复使用性。2.以尿素和硫脲为前驱体,通过热聚合法制备S掺杂的g-C3N4纳米管,再通过原位热解将Pt2+锚定于g-C3N4纳米管表面(PtHD-SCNNT)。XPS和原位漫反射傅里叶变换红外光谱都表明Pt2+高度分散在g-C3N4纳米管表面。相比于化学还原得到的Pt纳米颗粒,高分散的Pt2+具有更好的析氢性能。PtHD-SCNNT的最优产氢速率为6280μmol h-1g-1,TOF值为321.7 h-1,分别是PtHD-PCNNS的1.4倍和Pt纳米颗粒修饰的g-C3N4纳米管的5.4倍。420 nm处的表观量子效率最高为13.1%。PtHD-SCNNT的性能优于PtHD-PCNNS的原因主要有两点:（1）S掺杂扩大了g-C3N4的可见光吸收范围,纳米管结构提高了可见光利用率;（2）与P相比,S与Pt的配位作用更强,从而提供更多的活性位点。最后初步考察了酸性环境中,PtHD-SCNNT可见光催化还原Cr（Ⅵ）和降解Rh B的性能及其稳定性。
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