南京北郊黑碳气溶胶的污染特征及其来源解析

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利用2015年1月~2016年12月南京北郊站点黑碳(black carbon,BC)气溶胶质量浓度的观测数据,对该地BC的时间变化特征及其影响因子进行了分析;同时结合黑碳仪模型,定量分析了化石燃料燃烧(BCff)和生物质燃烧(BCbb)排放的BC浓度大小。采用HYSPLIT后向轨迹模式和浓度权重轨迹(CWT)分析法等,讨论研究期内到达南京地区不同路径的空间特征、BC潜在源区的季节分布及其贡献特性等。主要结论如下:1)南京北郊BC质量浓度的日均值为2200±1309 ng/m3。与2015年相比,2016年BC整体浓度水平明显降低,平均浓度下降约30%。BC浓度的季节变化呈冬季最高夏季低的特点,不同季节内BC浓度的频率分布表明,冬季BC重污染事件明显高于其他季节。BC浓度的日变化呈现双峰结构,峰值分别出现在06:00~09:00和19:00~22:00,二者的形成与人为活动、近地层气象条件以及大气边界层的动力状况密切相关。2)BC和NOx、PM2.5的相关性较好,相关系数分别为0.67和0.61,存在共同来源。BC和CO、SO2存在一定的相关性,有部分共同来源。但较低的△BC/△CO比值说明生物质燃烧对南京北郊BC有着重要贡献。BC与风速的相关分析表明,当风速在1~3 m/s时,BC浓度随风速增大而下降的幅度最大;当风速大于3 m/s时,BC浓度随风速而变化的趋势并不明显。观测期间降水对BC浓度变化的作用较为显著,非降水期BC浓度大约是降水期的1.2倍。各季节BC浓度与边界层高度的日变化均呈明显的负相关,且清洁天平均边界层高度均大于污染天的边界层高度,表明边界层内的动力效应对BC浓度的变化起着重要作用。3)BC吸收系数的日变化范围在10.5~199.1 Mm-1,大气消光系数范围在127.9~1764.3 Mm-1,二者比值的变化范围在3%~46%,期间的平均值约为12.6%。霾和重度霾天气下,BC浓度及其吸收系数均值分别是非霾天气下的2倍和2.3倍。4)BC的吸收波长指数(α)呈春冬季高而夏季较低的特点。BCbb贡献百分比(BCbb%)的频率分布也有类似特征,夏季BCbb%整体水平偏低而春冬季高值分布较多,春冬季节除了现有化石燃料排放来源外,生物质燃烧源的贡献有所增加。BCff和BCbb的分布表明:冬季BCff和BCbb有最大值,其他季节的BCff和BCbb浓度相对较小且值都较为接近。BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%,说明化石燃料燃烧排放是南京北郊大气BC的主要来源。5)观测期间南京北郊气流输送的四季变化特征明显,春、夏、秋季来自东面的海洋气流占有较大比例,对应BC浓度低值;而冬季来自西北内陆地区的气流所占比例较高,对应BC浓度高值。结合CWT的结果可知,影响南京北郊地区高浓度BC的主要源区除浙江、安徽以及江西和福建北部地区以外,河南、山东等局部地区对于南京北郊BC的浓度高值亦有一定贡献。
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