氮掺杂石墨烯气凝胶的制备与性能研究

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石墨烯是sp2杂化碳原子构成的二维蜂窝状晶体,具有优异的电子传输能力(载流子迁移率达到2×105 cm2 V-1 s-1),良好的导热性(3000 W m-1 K-1),高机械强度(110 GPa)以及超高比表面积(2630 m2 g-1)。石墨烯掺氮能够打开石墨烯的带隙,产生电子和空穴电荷载体,对优化和提升石墨烯的光电催化性能具有重要作用。石墨烯气凝胶是石墨烯的基础上开发的一种新型多孔块体材料。它将气凝胶特殊的三维多孔纳米结构与石墨烯的优异性能结合起来,拓展了石墨烯在吸附、光催化、电化学等领域的应用。石墨烯气凝胶的制备方法包括凝胶法、模板法和水热法。水热法由于操作简单、产量高并且容易实现氮掺杂,成为制备石墨烯气凝胶最常用的方法。在水热过程中如何调控气凝胶孔结构和比表面积对气凝胶的性能非常关键,而目前对此方面的研究报道为数甚少。因此,我们对如何选择氮掺杂剂、制备合适的气凝胶孔结构,进一步实现石墨烯气凝胶的可控制备进行了思考和设计。本论文拟采用一步水热法,以三聚氰胺为氮源制备氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA)。利用电化学测试手段探究了掺入三聚氰胺对气凝胶的孔结构、比表面积以及电容性能的影响,此外对气凝胶的吸附能力也进行了初步探索。研究内容主要包括以下方面:1.氮掺杂石墨烯气凝胶的制备及结构表征氮掺杂石墨烯气凝胶骨架是由处于无序状态具有褶皱的多层石墨烯构成的,比表面积高达992 m2 g-1。三聚氰胺在水热反应中不仅是一种氮掺杂剂,还可以有效地避免氧化石墨烯(GO)在自组装过程中的无效堆叠,同时促进了气凝胶内部微纳结构的形成,实现了氮掺杂石墨烯气凝胶微观结构和宏观尺寸的可控调节。2.氮掺杂石墨烯气凝胶电化学性能研究采用电化学测试方法对NGAs的电化学性能进行了综合评定。NGAs的比电容受到氮掺杂、孔结构和比表面积的综合影响。当三聚氰胺与氧化石墨烯的质量比为1:15时,NGA-3比电容值最大(116 F g-1)。此外,NGA-3还表现出优异的充放电稳定性,经过5000次充放电循环后,NGA-3保持了92.5%的初始比电容。3.氮掺杂石墨烯气凝胶吸附性能研究探究了气凝胶对六种有机液体的吸附性能。结果显示,热退火处理后气凝胶具有更高的比表面积(852 m2 g-1)和孔体积(1.37 cm3 g-1),并对有机溶剂表现出更好的吸附特性,质量吸附容量和体积吸附容量分别达到52.6-111.6 g g-1和82.8-95.9%。此外,NGA具有很好的油水分离特性和优异的重复使用性。
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