碳基介孔功能复合材料的可控合成及性能研究

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碳纳米管和石墨烯是由sp2杂化的碳原子排列形成的六边形结构组成的一维和二维碳纳米材料。碳纳米管和石墨烯具有许多突出的性能,如超高的载流子迁移率,优异的机械强度以及快速的热传递性能。这些突出的性能促使了碳纳米管和石墨烯在触摸屏、能源存储和转换、催化、传感器、透明的导电薄膜、吸附分离以及柔性的电子器件中的广泛应用。通过控制合成条件,碳纳米管或石墨烯可以组装形成各种宏观纳米结构如一维的纤维、二维的薄膜以及三维的海绵或泡沫等。由碳纳米管或石墨烯组装形成的三维海绵或者泡沫是一种具有导电网络的大孔结构,这些材料具有优异的机械性能和结构稳定性,在油污吸附、分离以及电催化领域有重要的应用前景。然而,这些碳纳米宏观结构存在一定的缺点,如孔隙率低阻碍了分子在内部的传递,有限的比表面积限制了材料与分子的接触面积,这些缺点是制备高性能吸附剂和催化剂的主要障碍。单层石墨烯薄膜具有优异的电学性能、超薄、透光性以及可大面积制备等优点,在柔性电子器件、透明导电电极、分离、传感器、抗腐蚀包覆、超级电容器以及电池中显示了诱人的应用前景。其中,单层石墨烯薄膜高的电学导电性、柔性以及表面易于修饰的特征,有利于构造柔性的晶体管生物传感器件来实现疾病的早期诊断。然而,石墨烯本身是一种无带宽的半金属材料,开关比较低,限制了晶体管传感器件的灵敏度。介孔材料是一种多孔材料,孔径介于2~50 nm之间,具有比表面积和孔体积大、热稳定和化学稳定性高、以及生物相容性好等优点,广泛应用于吸附、分离、催化、电池以及生物传感领域。介孔材料还具有结构多样化和性能可调的优点,适用于构造新型功能化纳米材料。在本文中,我们以碳纳米管和石墨烯宏观结构材料为基础,结合介孔材料的比表面积高和结构可控等特点,设计构造了一系列介孔材料功能化的碳纳米管和石墨烯宏观纳米结构,并探究了这些碳基介孔功能化的纳米材料在吸附、催化和生物传感中的应用。主要研究内容如下:(1)以碳纳米管海绵为基础,在碳纳米管外面均匀的包覆了一层介孔氧化硅,形成了一个三维的柔性分级多孔结构。该分级多孔结构具有高的比表面积,利于分子的吸附。同时,分级多孔结构加速了分子的传递。基于这个柔性的多孔结构设计了一个微型的吸附泵,实现了染料分子的高效去除。除此之外,将碳纳米管/介孔氧化硅进行热还原得到了碳纳米管/介孔硅分级多孔材料,缓解了硅材料本身机械性能差的缺(2)以石墨烯泡沫为三维基底,在石墨烯片层上均匀的负载了一层介孔钙钛LaSrMnO材料,构造了一个分级多孔的石墨烯/介孔LaSrMnO材料。探究了介孔钙钛矿相LaSrMnO形成的机理与预处理温度的关系。该分级多孔功能化材料具有优异的导电性,多孔结构加速了离子的传递,高的比表面积增加了活性位点,显示了优异的催化性能。(3)利用介孔氧化硅作为掩模板,制备了孔壁小于3 nm的介孔石墨烯,打开了石墨烯的带宽,从而增大了石墨烯的开关比。在介孔石墨烯表面修饰具有特异性识别作用的核酸适体之后,构造了一个柔性的生物传感器,实现了高灵敏的肿瘤标志物检测。除此之外,将介孔石墨烯与多孔的碳纳米管薄膜结合构造了一个超薄和高机械强度的复合薄膜。
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