金属卤化物钙钛矿太阳能电池由于具备吸收系数高,载流子迁移距离长和缺陷容忍度高等优点在光伏领域中表现出巨大的应用潜力。目前,实验室通过旋涂法制备的小尺寸电池的光电转换效率达到25.2%,已满足产业化应用的要求。然而,旋涂工艺跟常见的大面积印刷工艺不兼容,基于反溶剂的结晶策略也不能直接转移至高通量的大面积印刷工艺中,严重阻碍了钙钛矿太阳能电池的商业化应用。此外,通过溶液加工的钙钛矿薄膜不可避免引入大量缺陷,通过缺陷钝化减少非辐射复合中心是提高钙钛矿光电效率的一种有效途径。本论文从开发大面积钙钛矿的结晶工艺出发,结合缺陷钝化策略,具体开展了如下两个方面的研究工作:1.提出一种基于真空淬灭辅助结晶印刷制备钙钛矿薄膜的可拓展工艺,有效的将钙钛矿多晶薄膜晶核形成和晶体长大这两个快速且经常同时发生的结晶过程分开,从而实现了钙钛矿结晶动力学的调控,成功制备大面积、高质量的钙钛矿薄膜和器件。在活性面积为0.09 cm2的小面积电池中取得了18.01%的光电转换效率,大面积组件(10.08 cm2)取得了11.25%的效率,并且组件的开路电压几乎没有损失。2.利用富含氨基(-NH2)和羧基(-COOH)官能团的生物聚合物(聚赖氨酸)来钝化钙钛矿多晶薄膜的缺陷,其中-NH2的Lewis碱性质可减少铅碘反位缺陷,-COOH可以降低铅单质的出现,从而提升薄膜质量和器件性能,与原始器件相比,通过钝化后的器件的开路电压提升近100 m V,转换效率提升到19.45%。