无机钙钛矿CsPbBr3量子点的制备及光物理特性研究

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纳米材料呈现诸多有趣的光电特性,并且在光捕获和发光器件领域展现出巨大的应用潜力。随着纳米材料的发展,人们开启了一扇了解世界的特别窗口。近几年,钙钛矿材料正在成为一种新型的具有优良光电性能的超级半导体,在照明,激光,光子检测和光伏领域具有广泛的应用潜力。2009年,Kojima课题组首次制备出以CH3NH3PbX3为阳极材料的光伏太阳能电池。2012年Mercouri G.Kanatzidi课题组和HenryJ.Snaith课题组分别使用CsSnI3和CH3NH3PbI3制备了高效率的太阳能电池,随之引发了钙钛矿太阳能电池研究热潮。受钙钛矿太阳能电池成功的驱动,科研工作者逐渐对三卤化物钙钛矿进行更深入的探索和研究,2015年初,由Kovalenko及其合作者报道了量子产率高(90%)、荧光峰半高宽窄(1040 nm)、尺寸415 nm的立方全无机钙钛矿NCs且发光波长可以覆盖整个可见光区域。紧随其报道之后,CsPbX3(X=Cl,,Br,I)NCs在液相合成化学、光电子特性及其相关应用已经取得显著地进展。为了进一步提高基于钙钛矿NCs的光电子器件的应用潜力,载流子动力学作为半导体NCs最重要的研究方面之一。然而,当前对钙钛矿纳米薄膜载流子动力学的了解仍然有限,需要进一步探索。本文以CsPbBr3 NCs薄膜为例,因为它具有非晶体结构,相应的光物理性质在大体积薄膜和孤立的纳米晶体之间有一些差异。瞬态光栅(TG)技术是一种非线性时间分辨光谱技术,半导体薄膜中TG信号的变化取决于载流子扩散和载流子数量。正常的瞬态吸收光谱只能揭示载体数量变化的信息。而TG光谱可以提供有关载体动力学和无晶形钙钛矿NCs薄膜中载流子动力学等复杂信息,从而对全无机钙钛矿纳米晶的性能有更深入的了解。在本文中,开篇介绍了量子点及其基本性质,之后简单地介绍了钙钛矿材料的合成方法以及无机钙钛矿NCs的应用。我们通过高温热注入法合成CsPbBr3NCs和CsPbI3 NCs,为了说明其为离子晶体,我们采用离子交换法合成CsPbBr1.5I1.5 NCs。并介绍了纳米材料的基本表征的方法,对CsPbX3(X=Br,I,Br/I)进行了本征光物理特性的研究。采用连续偏置光的瞬态光栅技术来研究CsPbBr3 NCs薄膜中的载流子动力学。纳米晶体中初始载流子和非平衡载流子的浓度分别由泵浦光和偏置光来控制。分析相应的TG动力学,可以得到载流子的重组和扩散是可以通过泵浦光和偏置光来有效调节的结论。
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