【摘 要】
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第一行过渡金属廉价易得,在过去的二十年里,其金属氢化学如Fe H、Co H和Cu H开始受到合成化学家的关注。相比之下,Ni H化学是一个尚待开发的新领域,具有丰富的化学和潜在的应用价值。本论文围绕着镍氢化学展开,论文的研究内容包括Ni H催化的α,β-不饱和酮不对称1,2-还原,烯烃的迁移芳基化和烯烃的迁移脱氟烯丙基化三个部分。第一部分,手性烯丙基醇作为一种优势的结构单元,广泛的存在于天然产物和
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第一行过渡金属廉价易得,在过去的二十年里,其金属氢化学如Fe H、Co H和Cu H开始受到合成化学家的关注。相比之下,Ni H化学是一个尚待开发的新领域,具有丰富的化学和潜在的应用价值。本论文围绕着镍氢化学展开,论文的研究内容包括Ni H催化的α,β-不饱和酮不对称1,2-还原,烯烃的迁移芳基化和烯烃的迁移脱氟烯丙基化三个部分。第一部分,手性烯丙基醇作为一种优势的结构单元,广泛的存在于天然产物和药物分子中。α,β-不饱和酮直接立体选择性的1,2-还原是构建手性烯丙醇结构最实用、高效的方法。然而,这
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己二酸(Adipic Acid)是工业上非常重要的平台化合物,主要用于尼龙66的合成,预计到2021年尼龙的市场预计将达307亿美元。另外在食品,医药,化工等行业也有广泛的应用。但是目前己二酸的生产还是以化学合成为主,化学合成己二酸是以石油为原料,生产过程中使用硝酸进行催化,在生产过程中会产生大量的废水废气,特别是氮氧化物的过量排放,对环境及能源的可持续发展造成了严重的威胁,所以亟需寻找一种绿色环
恶性疟原虫入侵人体后将大量蛋白质分泌到红细胞中来广泛地重塑宿主红细胞。在这些输出的蛋白质中,疟原虫螺旋散布的亚端粒(PHIST)家族成员对于宿主细胞重塑和宿主-寄生虫相互作用至关重要且参与虫体的致病过程。本实验中,我们探讨了PHISTa-like/PHIST亚家族中PF3D7＿1372300蛋白质的功能。首先,通过生物信息学分析发现PF3D7＿1372300蛋白质具有一个信号肽,无跨膜区,表明该蛋
传统能源主要包括煤、石油、天然气等化石燃料,都属于不可再生能源,总有一天会被消耗殆尽。因此,能源危机的出现和随之而来的气候改变使得开发清洁能源技术变得愈来愈重要。氢气作为理想的能源载体之一,具有燃烧热值高、能量密度高、绿色环保等优点,是化石燃料最理想的替代品之一。而电解水制氢具有技术简单,产品纯度高、运行安全等特点,是未来极具潜力的可持续制氢技术。理想的析氢反应电催化剂必须在反应过程中具有较低的过
由于氟原子的特殊性质,含氟有机化合物在医药、农业化学和材料科学中发挥着越来越重要的作用,其中含三氟甲基的化合物便是非常重要的一类。由于三氟甲基具有强吸电子性、大的空间位阻、高脂溶性等特殊性质,所以将三氟甲基基团引入到新药和农化产品中越来越多地引起人们的关注。本文以三氟甲基酮作为三氟甲基来源,分别进行了手性叔胺-硫脲和β-转折结构的四肽酶模拟物催化的芳香酮和脂肪酮对三氟甲基酮的不对称Cross-Al
实现分子运动的实时观测是科研工作者一直以来的梦想。随着飞秒(10-15s,fs)激光技术的飞速发展,以更短的时间分辨能力及更高的空间分辨能力探测分子体系与飞秒激光相互作用后的动力学过程逐渐成为研究热点;与此同时,越来越先进的探测技术如二维光谱技术、时间分辨-角度分辨光电子能谱技术、飞秒X射线衍射及飞秒电子衍射技术等成功被用于所谓“分子电影”的实现。对基于锥形交叉的非绝热光物理和光化学现象背后电子和
开发环境友好的新能源、降低人们对化石燃料的依赖,是世界各国共同面临的严峻课题。质子交换膜燃料电池是高效、无污染的清洁能源,Pd、Pt纳米晶是重要的燃料电池催化剂材料,然而,贵金属价格高、阴极氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)催化性能低,是制约燃料电池发展的重要难题。贵金属纳米晶的形貌、尺寸和组成是影响其应用性能的主要因素,因此,可控合成Pd、Pt基贵金属纳米催
过氧化氢(H2O2)是一种理想的,氧化效率高的氧化剂,广泛应用于化学、农业等各领域。目前,H202主要由蒽醌法制备,但是该反应体系复杂、生产成本高。以氢气(H2)和氧气(O2)直接合成H202,则经济且环境友好,受到广泛关注。在直接法合成H2O2反应中,如何避免水的生成,提高H2O2选择性是关键。本学位论文针对常压下H2和02直接合成H202反应,研制了不同材料负载的Pd催化剂,发现碳材料显示出优
上世纪七十年代导电有机材料的出现颠覆了人们“有机材料是绝缘体”的认知,经过半个世纪的发展,有机材料以其柔性、可灵活化学修饰、大面积液相制备等特点受到广泛关注。1936年,Jelley发现一类分子在水中自组装后的最大吸收与单体相比向低能量方向移动,而且带宽变窄,吸收系数增大,Stokes位移极小,后来这种现象被称为“J-聚集效应”,存在于分子“首尾相连”排列的体系中,在胶卷感光、光电器件等方面有广泛
电荷分离过程在很大程度上决定着光催化效率,构建极化场由于能促进电荷分离提高催化活性,从而该领域成为近年来的研究热点之一。其中,钙钛矿铋系层状钛酸盐由于同时具备内部极化、压电性能和半导体光电性能,因而拥有光催化和压电催化发展潜力。本文在对近十年来压电催化、压电光催化研究的机理、材料体系、改性、表征和应用前景等方面进行了较全面综述的基础上,分析了现阶段存在的问题,分别开展了典型钙钛矿型层状铋系材料钛酸
分子间非弹性碰撞传能过程在大气化学、星际化学、超冷化学、燃烧化学等领域都受到了广泛关注。特别是在氟化氢化学激光器中,氟化氢分子作为工作介质扮演了重要的角色,它与其他分子间振动驰豫速率常数是发展化学激光器的关键。在实验上要精确测量相关的态-态动力学性质仍较困难,因而高精度的理论预测十分重要。要计算诸多给定初态的态-态速率常数,采用目前广泛使用的含时量子波包法并不适宜。采用严格的非含时动力学方法处理高