长三角地区作为我国东部最为重要的经济、文化、贸易聚集中心,一直以来其空气质量变化都是关注热点之一。当前,该区域的大气污染物（如:气溶胶、NO2、SO2、HCHO和HONO）空间信息缺乏、时空特性不明、污染来源多样、相互作用复杂,限制了对大气污染成因的深入分析。此外,政府出台的大气污染防治条例也对空气中污染物的空间分布、探测技术以及来源控制提出了更高要求,而传统的点式测量技术在监测污染物空间迁移规律方面无法提供全面、可靠的监测数据。作为一种光学遥测手段,多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）能够更加方便、快捷、有效地获取大气污染物的时空分布信息,为研究大气污染物空间分布及传输规律提供了新思路。本研究立足于当前长三角地区已有的MAX-DOAS观测站网,结合污染物潜在源分析方法和前体物相互作用关系,研究了典型城市大气污染物的演变、来源及相互作用,分析了关键气态污染物潜在来源的空间分布特征,量化了区域间/内的输送贡献,以及从污染物时空分布、演变和传输视角分别揭示了高浓度臭氧和秸秆燃烧期间的污染成因。针对长三角区域关键污染物时空分布长期探测及污染来源分析的需求,利用MAX-DOAS观测网获取了 2016年至2021年长三角地区关键大气污染物的垂直柱浓度及廓线观测结果,并将MAX-DOAS立体观测数据与潜在源模型相结合应用于获取气态污染物（NO2、SO2和HCHO）潜在来源的时空分布特征。研究表明,长三角区域内部城市间的相互作用是造成该地区大气污染的重要因素,其中南京市的潜在来源分布最为广泛,区域间相互作用最为显著。通过对南京市的污染来源的深入分析发现,春夏季污染气体以南京市西南部来源为主,秋冬季则以南京市北部来源为主。在冬季受主导风向西北风的影响,苏北地区和皖北地区对南京市的输送更为凸显（0.5＜WPSCF＜0.8,尤其在高度1km处）。此外,南京市本地、安徽省东南部和江苏省交界以及江苏中南部地区是NO2（h＜0.2km）和SO2（h=0.5 km-1.0km）的重要潜在来源区域,HCHO来源主要集中在长三角中南部地区（以皖南和苏南地区为主,尤其在夏季）。不同地区的输送评估表明NO2输送占比均值为13%左右（h＜0.2 km）,而SO2输送占比均值可高达45%左右（h=1.0km）,污染气体在西北和西部方位的高层输送贡献更加显著。针对长三角地区光化学期间污染物在空间上相互作用和转化的研究需求,以合肥地区一次典型O3污染过程（2020.9.3-9.11）为例,结合2D-MAX-DOAS和激光雷达等立体探测技术,深入分析了 O3及其前体物在空间上的相互作用。结果表明,影响臭氧浓度的主控因子呈现显著的空间分布特征,即:VOCs（地表）-NOx（0.4km）-混合控制区（1.0 km）-VOCs（1.6km）。在 6:00-8:00 时段内,高浓度HONO能够促进O3敏感区向VOCs-limited的转化。当臭氧浓度剧烈升高时,VOCs控制区占比扩大且合肥市区方向的敏感区域出现了强烈变化（由NOx-limited向VOCs-limited的转化）。O3与前体物之间的相互作用关系表明,当大气中HCHO/NO2的比值在3.55-7.46范围内时（最优为5.50）,O3浓度呈现下降趋势,污染减轻。针对秸秆燃烧过程中关键污染物立体分布和成因的研究需求,选取长三角地区典型（合肥、南京和上海）城市为研究对象,梳理了长三角地区大气颗粒物污染过程。针对当前该地区尚未对秸秆燃烧造成的大气影响形成系统的分析,结合已有的MAX-DOAS观测、模型模拟以及气象数据,选取2021年5月至6月长三角地区秸秆燃烧期间进行了深入分析。研究发现,在该时间段内,长三角区域外部以山东西南部（17.6%）、河南东部（12.4%）和江西北部（6.6%）的输送为主,输送贡献约为36.6%。而区域内部,江苏中部地区的露天燃烧是导致本次污染产生的主要内因（WCWTAOD=1.2-3.0）,表明在长三角地区内部露天燃烧产生的细颗粒物的影响要高于区域外传输的影响,该结果与WRF-chem模拟一致。本论文研究了长三角地区重点城市大气污染物的时空分布、来源及相互作用,研究结果为理解污染源空间特征、揭示污染物相互作用的研究提供了新方法,推动了大气监测和分析手段的完善,在明确污染物来源、研究污染形成机理方面具有一定的指导意义。