【摘 要】
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由于锂离子电池在移动电子设备、电动汽车和大型储能设备上的优势,近年来锂离子电池的使用量急剧增加。预计到2024年,将产生超过60万吨的退役锂离子电池。大量锂离子电池废弃不仅会造成金属资源的浪费,还会严重污染环境。因此,综合回收再生利用废旧锂离子电池成为了目前的研究热点。三元正极材料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2因其较高的能量密度和放电比容量已广泛应用在动力电池上。本论文以废旧三元正极材料L
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由于锂离子电池在移动电子设备、电动汽车和大型储能设备上的优势,近年来锂离子电池的使用量急剧增加。预计到2024年,将产生超过60万吨的退役锂离子电池。大量锂离子电池废弃不仅会造成金属资源的浪费,还会严重污染环境。因此,综合回收再生利用废旧锂离子电池成为了目前的研究热点。三元正极材料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2因其较高的能量密度和放电比容量已广泛应用在动力电池上。本论文以废旧三元正极材料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2作为研究对象,通过传统固相法和熔盐固液法直接再生废旧正极材料,对两种方法再生的材料进行了对比。利用酸浸-共沉淀法再生废旧正极材料,探究不同烧结温度对LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料的影响,并基于最佳烧结温度探究了Zr掺杂对再生正极材料形貌结构和电化学动力学性能的影响。具体的研究内容如下:1.本实验采用传统固相烧结法和熔盐固液法再生废旧LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料,并对两种方法再生的材料进行了比较研究。熔盐固液法再生的MS-NCM样品中成功地生长出有序、均匀的晶体,而传统烧结法再生的TS-NCM样品仍然存在较大或较小的不均匀晶体。此外,只有熔盐再生法才能有效去除废旧材料表面含F杂质,且MS-NCM晶体表面的Ni2+和Mn4+与商业样品（Com-NCM）的值接近。0.2 C循环100次后,MS-NCM和TS-NCM样品的放电容量分别为149.1 m Ah g-1和123.2 m Ah g-1,保持了初始容量的98.1%和84.4%,MS-NCM比TS-NCM具有更好的电化学性能。2.采用酸浸-共沉淀法再生LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料,探究烧结温度对材料物理和电化学性能的影响,根据不同烧结温度将再生样品记作Cop-780℃、Cop-830℃和Cop-880℃。三个样品的Ni:Co:Mn原子比约为5:2:3,其衍射峰出现的位置基本一致,具有α-Na Fe O2结构。当烧结温度为830℃时,其Li+的扩散系数最大,0.2 C倍率下循环100圈后Cop-830℃的容量为149.2 m Ah g-1,为初始容量的92.4%,1 C倍率下循环200圈后Cop-830℃的容量为115.5 m Ah g-1,为初始容量的75.4%,因此Cop-830℃样品具有优异的电化学性能。3.基于最佳烧结温度制备了不同Zr掺杂量的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2样品,掺杂Zr的Li(Ni0.5Co0.2Mn0.3)1-xZrxO2样品,标记为Zr-0.3%（X=0.003）、Zr-0.7%（X=0.007）和Zr-1.1%（X=0.011）。XRD结果表明四个样品的衍射峰一致,Zr掺杂未改变原始材料的层状结构,经过Rietveld精修后发现Zr的掺杂使a和c的晶格参数增大,c/a比值由4.9543提升到4.9602,表明Zr成功进入到样品晶格中。在0.5 C倍率下循环150圈后Zr-0.7%样品的容量为143.6 m Ah g-1,为初始容量的89.9%,1 C倍率下循环200圈后Zr-0.7%样品的容量为121.2 m Ah g-1,为初始容量的70.6%,该样品具有优异的循环稳定性。并且倍率测试、EIS测试和CV曲线表明Zr-0.7%样品在循环过程中结构稳定性和离子导电率最好。
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