【摘 要】
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高分子固体废弃物的回收与处理是当今社会关注的焦点问题。由于高分子材料具有热值高、易着火等特点,其焚烧处理具有减容效率高、占地小等优势,产生的热量也可进行回收利用。因此,本文以聚乙烯为研究对象,利用TG-DSC分析仪、烟气分析仪,考察了反应条件和催化剂对聚乙烯燃烧过程的影响,结合动力学分析、催化剂表征分析,详细解析聚乙烯燃烧过程的反应机理。主要包括:研究了在氮气和空气中,反应温度对不同聚合度、粒径的
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高分子固体废弃物的回收与处理是当今社会关注的焦点问题。由于高分子材料具有热值高、易着火等特点,其焚烧处理具有减容效率高、占地小等优势,产生的热量也可进行回收利用。因此,本文以聚乙烯为研究对象,利用TG-DSC分析仪、烟气分析仪,考察了反应条件和催化剂对聚乙烯燃烧过程的影响,结合动力学分析、催化剂表征分析,详细解析聚乙烯燃烧过程的反应机理。主要包括:研究了在氮气和空气中,反应温度对不同聚合度、粒径的聚乙烯的反应过程。研究发现,聚乙烯在氮气中发生的热解行为具有简单、均一的特性,而在空气中发生的热氧行为呈现出较为复杂多阶段特性。利用恒温实验,分析聚乙烯热解和热氧反应动力学和反应机理。结合烟气组成分析,计算了燃烧过程的CO2和CO选择性数据。研究发现,随着反应温度的升高,CO2和CO选择性呈现出先增高再降低的变化趋势。将CO2和CO选择性与聚乙烯热解、热氧反应特性综合分析,可以得出结论,在热裂解和热氧同时发生时,二者之间存在着协同效应,加速了聚乙烯的转化。选取了氧化铁、氧化铝、氧化镍、氧化铈、氧化镧、氧化锆等六种金属氧化物作为催化剂,考察了其对聚乙烯燃烧过程的影响。研究发现,氧化铈的催化性能优于其余五种催化剂,显著加速了聚乙烯的燃烧反应,且提升了能量效率和CO2和CO选择性。进一步制备了不同负载量的、不同载体的氧化铈基催化剂。研究发现Ce（10）/Al2O3在催化聚乙烯燃烧的过程中,表现出较高的反应速率、CO2和CO选择性。结合系统的催化剂表征结果,证实了氧化铝突出的酸性质,促进了氧化铈在其表面的分散,提高了氧流动性,从而表现出优异的催化性能。将Ce（10）/Al2O3进行回收、循环实验,发现经过多次循环使用后,其催化聚乙烯燃烧的活性并未发生显著的变化,并且燃烧效率发生一定程度的提升。将新烧出来的氧化铈分别采取空气中久置和加水处理,分别得到了刚烧出的、空气中久置的和加水处理的氧化铈催化剂。采用NH3-TPD和H2-TPR分析不同方法制备的氧化铈的酸性和可还原性,利用TG-DSC分析仪、烟气分析仪,考察不同方法制备的氧化铈对聚乙烯燃烧过程的影响,结合XPS表征结果,探究其作用机制。发现与刚烧出的氧化铈相比较,久置的和加水处理的氧化铈催化聚乙烯燃烧表现出更高的活性、更强的放热以及更高的CO2和CO选择性。为了进一步验证加水处理对氧化铈催化性能的促进作用,将Ce（10）/Al2O3催化剂进行加水处理。研究发现,加水处理的Ce（10）/Al2O3催化聚乙烯燃烧活性显著提升。
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