【摘 要】
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过渡金属硫属化合物AB2(A代表过渡金属元素,B代表S、Se等元素),因其具有准二维层状结构和优异的电催化析氢性能成为可替代贵金属及其合金的析氢电催化剂候选材料。目前研究最多的VI族过渡金属硫属化合物由于析氢活性位点是暴露在边缘的硫族元素,丰富的基面显示催化惰性,因此活性位点数量的不足抑制了HER过程中H2的生产速率。V族过渡金属硫属化合物因其具有金属性和丰富的基面析氢活性位点,被研究作为高效析氢
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过渡金属硫属化合物AB2(A代表过渡金属元素,B代表S、Se等元素),因其具有准二维层状结构和优异的电催化析氢性能成为可替代贵金属及其合金的析氢电催化剂候选材料。目前研究最多的VI族过渡金属硫属化合物由于析氢活性位点是暴露在边缘的硫族元素,丰富的基面显示催化惰性,因此活性位点数量的不足抑制了HER过程中H2的生产速率。V族过渡金属硫属化合物因其具有金属性和丰富的基面析氢活性位点,被研究作为高效析氢反应(HER)电催化剂的候选材料。本文研究的二硒化铌(Nb Se2)析氢电催化剂是V族过渡金属硫属化合物作为析氢电催化剂候选材料的代表之一。本工作以铌粉、硒粉作为实验原料,采用直流电弧等离子体法制备硒化铌材料,并对其析氢电催化性能进行研究,主要研究内容:(1)通过调控电弧反应过程中的铌硒原子摩尔比(0.1:1-1:1),工作电流(40-140A)和反应气压(20-60 k Pa)等,在氩气保护氛围中探究电弧反应过程中的主要实验参数对合成硒化铌材料的影响,进而优化直流电弧等离子体法制备硒化铌材料的工艺流程;(2)通过XRD、SEM、TEM、EDS、Raman等分析测试手段对硒化铌材料的化学组分、晶体结构和微观形貌等进行表征,得到纯六方(2H)相Nb Se2,含菱方(3R)相Nb Se2和含Nb2Se3的硒化铌材料,六方(2H)相Nb Se2材料的微观形貌为六方片状,Nb2Se3材料的微观形貌为类椭球状;(3)将直流电弧等离子体法制备的硒化铌材料直接作为活性材料,分别在0.5M H2SO4电解液和1 M KOH电解液中进行电化学分析,得到纯六方(2H)相Nb Se2,含菱方(3R)相Nb Se2和含Nb2Se3的硒化铌材料的析氢过电位、塔菲尔(Tafel)斜率、电荷转移电阻(Rct)、电化学活性表面积(ECSA)和双电层电容(Cdl)等物性,探讨三类硒化铌材料的析氢电催化性能,得到三类硒化铌材料在酸性条件下的析氢电催化活性均优于碱性条件下的析氢电催化活性。
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