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随着能源危机的加剧与全球环境意识的增强,利用半导体光催化剂将太阳能转化成化学燃料的光催化技术引起了广泛的关注。本论文围绕研究高效稳定的光催化产氢材料,立足于构建功能导向的新型过渡金属硫族化合物助催化剂材料,对其结构和相态进行调控,并与吸光半导体催化剂进行复合完成系统优化提升,以追求更加高效的光催化产氢性能,并探索其光催化剂产氢机理。主要研究结论如下:(1)采用水热法制备了富缺陷、氧掺杂、1T相的多功能修饰的MoS2纳米片(DRM),实现了对材料结构和相态的多角度导向型设计。研究表明,这种多功能化的协同调控不仅可以显著地增加]MoS2的边缘活性反应位点,而且也可以有效地改善其固有的本征导电性。作为对比,同步合成了结晶度高的无缺陷、氧掺杂、1T相的MoS2纳米片(DFM)。研究表明,富缺陷的结构设计使纳米片的表面形成许多断裂,进而充分地暴露活性边缘的位点。电化学性能测试以及ESR等表征手段证明,缺陷修饰对材料的活性位点密度具有显著的增强效应。(2)采用简单的超声搅拌物理混合方式将优化设计的助催化剂纳米片(DRM和DFM)负载到CdS纳米棒上,通过表面静电吸附作用形成异结构杂化催化剂(DRM-C和DFM-C)。通过对比发现,助催化剂DRM不仅为质子的还原提供了高密度的活性位点,而且也促进了载流子的传输与分离效率,大大提高了 CdS的光解水产氢性能。经过一系列的质量分数优化实验发现,在可见光照射下(λ>420nm),20wt%DRM-C的产氢速率高达 132.4 mmol h-1 g-1,远远超过纯 CdS(20.0 mmol h-1 g-1)、常规Pt/CdS(89.0 mmol h-1g-1)和 DFM-C(102.1 mmol h-1g-1)等复合材料。并且在单色光(λ = 420 nm)照射下,20 wt%DRM-C的量子产率高达47%,并能在长时间的光照下保持长效稳定的产氢率。(3)通过PL、PEC和莫特-肖特基曲线等表征手段证明了 DRM-C复合材料符合产氢“能带匹配理论”。与DFM相比,DRM的导带电位有0.1 V的正移,CdS的光激发电子更容易注入到占据较低导带位置的DRM中,从而实现载流子的快速转移和有效分离,大幅度提高了 CdS的产氢性能。