锂离子电池正极材料Li4Mn5O12的制备及电化学性能的研究

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锂离子电池具有工作电压高、充放电寿命长、比能量高、环境友好等优点,是一种高性能的绿色二次电池。目前商用的锂离子正极材料LiCoO2由于存在较高的工业成本以及Co有毒性,迫使人们寻找一种替代材料。尖晶石锰酸锂LiMn2O4不仅成本低、易合成、安全性能高而且对环境友好、无毒无污染,被认为是非常有前景的替代材料。但是LiMn2O4的循环稳定性,特别是高温下容量衰减比较严重,阻碍了它的商业化进程。通过用锂元素部分取代锰元素,形成富锂相的尖晶石锰酸锂Li4Mn5O12 (Li1+0.33Mn2-0.33O4)可以提高锰的氧化态,推迟Jahn-teller畸变从而提高循环性能。采用氧化共沉淀法制备了富锂锰酸锂Li4Mn5O12粉末。实验发现在锂过量时才能获得纯的尖晶石富锂锰酸锂相。通过扫描电镜(SEM)照片发现,随锂含量的增加,纳米杆逐渐变短、成片、团聚,最后形成由纳米颗粒团聚而成的微米级二次颗粒。低倍率时(0.1 C),由高浓度氢氧化锂溶液制备的试样具有更高的比容量,试样初始比容量达到161.1 mAh·g-1,接近理论值163mAh·g-1.2C倍率下低浓度氢氧化锂溶液的试样相对高浓度试样获得更高的比容量,且低浓度氢氧化锂试样的循环性能表现更优异,前100个循环几乎没有容量衰减。通过喷雾干燥法与固相法结合制备得到颗粒尺寸在20-50 nm范围的Li4Mn5O12纳米单晶粉末。X射线衍射(XRD)图谱表明该方法成功获得结晶完整的立方尖晶石相,SEM照片显示颗粒具有明显的立方体形貌,表面光洁且边缘分明。讨论了喷雾过程和喷雾温度对最终产物的形貌及电化学性能的影响,材料在3 V区有良好的电化学性能,0.5 C下首次放电比容量达158.7mAh·g-1,经过300个循环之后,比容量仍能保持在80 mAh·g-1以上。在没有任何催化剂和有机试剂的辅助下,分别以多步模板法和一步模板法制备得到富锂相的尖晶石锰酸锂Li4Mn5O12材料。两种方法相比较,一步模板法获得材料的结晶度更高。水热辅助的前驱体形貌更均匀,颗粒表面更光洁。电化学性能测试表明,一步模板法获得试样的比容量比分步固相法获得的试样平均要高40-50 mAh·g-1
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