钯催化分子内C(sp~3)-H官能化反应

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全文对C-H键官能化合成含氮杂环化合物和钯催化配体导向C-H官能化反应的研究进展进行了文献综述,并对钯催化分子内C(sp3)-H官能化合成吲哚啉类化合物的方法进行了详细研究。论文共分为三个章节:一、含氮杂环化合物,包括吲哚类和吡啶类化合物广泛存在于天然产物和生物活性化合物中,因此,杂环中心的构建与官能化在近几十年中始终是研究的热点之一。在众多的合成方法中,虽然传统合成方法仍被大家采纳,但是现代的方法,即C-H键官能化的方式更能够省时省力,节省资源。如今,研究者们已经着手研究使用简单易得的原料结合C-H官能化的方式合成常见的氮杂化合物。二、碳—氢键直接转化为碳—氧、碳—卤、碳—氮、碳—硫和碳—碳键的方法始终是一个严峻的挑战。毫无疑问的是,这类转化方法由于温和且选择性高的优势,将被广泛地用于合成药物、天然产物、农产品、多聚物和日用化学品。这种转化的传统方式依靠对起始原料针对活性和选择性进行预官能化,然而在形成碳—氧、碳—卤、碳—氮、碳—硫和碳—碳键之前的预官能化步骤增加了分子全合成的复杂度。因此,这种直接C-H官能化的方法不仅提高原子经济性,而且增加多步合成过程的整体效率。三、我们发现了一种新颖的以2-(N-2-吡啶甲酰基)氨基苯乙酮为原料,通过钯催化分子内C(sp3)-H键官能化的方式合成吲哚啉类化合物的方法。该合成方法反应条件温和,操作简单,适用性强,且不需要对原料进行预官能化处理,产物产率较高。我们通过核磁共振、高分辨质谱、红外光谱及X-ray单晶衍射等检测方法对产物进行了表征,确定其结构的正确性。
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