随着化石能源的消耗和环境污染的加剧,人类社会的可持续发展迫切需要开发可再生的清洁能源。在众多新兴能源中最具有潜力的是太阳能。但是目前太阳能电池的转换效率仍然较低,而且从太阳能转换而来的电能在存储方面仍然存在一定的技术难度。太阳能光电化学电池(PEC)能够通过吸收太阳光将水分解为氢气和氧气,从而实现将太阳能转换为化学能。通过这种技术得到的氢能相比电能不仅更便于存储而且对环境影响更小,具有光明的应用前景。高效率PEC的基础是优质的光电极材料,合适的光电极材料不仅要能对太阳光中的可见光谱区具有高的光-电转换效率,还要求制备工艺简单、价格低廉、对环境友好。Ⅲ族氮化物材料InGaN作为带隙从0.7eV到3.4eV连续可调的直接带隙半导体材料具有优越的光电转换性能以及稳定的物理、化学性质,是发展可见光波段半导体PEC器件的最佳材料,因此InGaN材料的制备和相关PEC器件是研究的热点之一。本论文围绕提高Ⅲ族氮化物PEC光-电转换效率这一核心,从优化I nGaN材料制备工艺开始,探索提高InGaN材料晶体质量,系统分析材料晶体质量对光电性能的影响;从Ⅲ族氮化物极化电场调控和光电极结构设计等角度开展了系统的研究。本文研究的主要内容和获得的主要结果如下:1.系统研究了MOCVD生长InGaN合金薄膜技术,通过对生长温度的控制,获得了多种In组分的InGaN合金薄膜(0.13<x<0.23),掌握了生长温度对InGaN薄膜生长模式和光学性质的影响规律。2.系统研究了InGaN合金薄膜中六角型缺陷的形成机制,证实InGaN合金薄膜中的六角型缺陷起源于螺型位错,研究了六角型缺陷对InGaN合金中In组分、形貌和光学性质的影响,并首次发现六角型缺陷周围形成的环状高In组分分布,揭示了其形成机制。通过变温PL光谱分析了缺陷对材料发光行为的影响,采用能量势阱模型阐述了缺陷俘获载流子的内在机制。3.研制了不同In组分含量的InGaN薄膜PEC器件,发现材料晶体质量对器件性能的影响较大。采用n型GaN掺杂电子收集层的结构设计,使器件在1V偏压下的光电流从0.25mA/cm2提高到了 1mA/cm2,400nm波长光照射下的外量子转换效率(IPCE)从5%提高到15%,另外器件的开启电压下降至0.1V。利用纳米图形表面处理进一步提高了 InGaN光电极的器件性能,光电流同比增加了6倍,最终将IPCE增加了 3倍至54%。4.研制了两种InGaN/GaN材料p-i-n异质结构光电极器件,发现渐变In组分的i层设计能够提高器件的光吸收效率,但会造成器件缺陷密度的上升。缺陷密度的高低是影响器件性能的关键。通过N i金属纳米掩膜和ICP刻蚀工艺制备了纳米光电极器件,使器件的光电流和IPCE分别提高至1.5mA/cm2和30%,同时开启电压下降至-0.3V。通过Silvaco软件模拟揭示了极化对能带和电场分布的影响规律,分析发现极化引起的能量势垒和压电极化电场是制约光生载流子输运收集的主要因素。5.制备了蓝光与绿光波段InGaN/GaN多量子阱结构PEC器件,两种样品均表现出了较好的光电化学性能。通过纳米压印和ICP刻蚀工艺研制了多量子阱纳米光电极器件,大幅度提高了器件的光电流密度和IPCE,而且将器件的开启电压下降至大约-1V。借助Si1vaco软件模拟系统分析了应力对器件极化电场以及内部光生载流子输运与收集的影响。深入探讨了开启电压与极化电场调控之间的关系和内在物理机制。制备了SiO2/Si3N4材料DBR反射镜辅助结构以改善纳米结构的光吸收效率,借助FDTD软件模拟证实了 DBR辅助结构能够将纳米柱内的光场强度提高3倍,最终将光电极器件的光电流密度提高了1.5倍至1.65 mA/cm2,得到了 400nm波长光照射下很高的IPCE≈60%。得到了太阳能转化效率大约为3%。