【摘 要】
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氨作为衡量人类文明进步的因素之一,在农业、工业、制药业等多个领域被广泛应用。其中,以氨作为原料制备的化肥更是有着“粮食血液”的称号。传统的工业制氨采用的Harber-Bosch法工艺在经过一个多世纪的完善后仍然不能达到低消耗、高效率的生产指标。作为高效、清洁的能源载体的氨,在工业制备过程中消耗大量的不可再生化石燃料,并释放温室气体,对自然环境造成严重损害。发掘绿色、高效的新型制氨方法是一项重要课题
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氨作为衡量人类文明进步的因素之一,在农业、工业、制药业等多个领域被广泛应用。其中,以氨作为原料制备的化肥更是有着“粮食血液”的称号。传统的工业制氨采用的Harber-Bosch法工艺在经过一个多世纪的完善后仍然不能达到低消耗、高效率的生产指标。作为高效、清洁的能源载体的氨,在工业制备过程中消耗大量的不可再生化石燃料,并释放温室气体,对自然环境造成严重损害。发掘绿色、高效的新型制氨方法是一项重要课题。目前,人们将更多的目光聚集在常温常压环境下,通过可再生电力驱动氮气还原生成氨气的电化学还原的方法。本文研究内容如下:（1）氧化石墨烯（GO）材料用于电化学合成氨（E-NRR）的研究已有报道,但关于GO还原机理的研究甚少,针对活性位点的识别尚不明确。本章通过电化学还原,调控GO表面的含氧官能团,结合性能测试和理论计算,确定GO纳米片上E-NRR的活性位点。通过系列的表征研究,发现GO表面的C=O官能团对氮气的吸附、活化及还原起到重要的作用。（2）基于课题组之前的工作,利用Fe3+对Ru Al纳米片中的Al成分进行部分腐蚀,创造出多孔结构,制备Al、Fe共掺杂的Ru Al Fe纳米片多孔催化剂用于0.05 M H2SO4溶液中E-NRR性能的研究。对其形貌、组分等进行详细表征,并通过电化学方法进行性能评估,在-75m V电位下氨产率15.8μg h-1mg-1cat,并且可以保持高的稳定性。对反应产物的检测没有副产物N2H4的信号,表明催化剂对E-NRR具有较高的选择性。
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