氢能源能是公认的清洁能源,它具有储运方便、无毒无害以及利用途径多样等特点,被视作是解决环境污染问题和能源危机的有效策略。与传统制氢技术相比,光催化产氢技术更加清洁,高效,节能。因此,光催化产氢技术已经成为新能源领域的研究热点。以低成本寻求用于裂解水产氢的高效的光催化剂成为了材料科学领域一个巨大的挑战,吸引着越来越多的研究者。但是大多数传统光催化剂组分单一,可吸收波长范围较短,使得其在催化反应过程中对太阳能的利用率很低且催化活性低下,极大程度地限制了光裂解水制氢的效率,使得这一技术未能得到广泛的应用。随着组合化学的发展,多组分光催化剂的组合合成和筛选已经成为一个材料科学和新能源领域的热门任务,多组分复合光催化剂能够很大程度的克服单一催化剂的缺点,大大提高催化效率以及太阳能利用率。基于上述讨论,本文的研究重点是制备和合成4种由金属硫化物改性氧化石墨烯复合材料MSx/GO(M代表不同的金属)组成的催化剂库,并在蓝色可见光下利用高通量筛选方法对4种催化剂库中的高效催化剂进行筛选。最终筛选出四个催化剂库中光催化活性最高的复合催化剂,并且计算出复合催化剂中三种金属硫化物各自的配比。获得的主要内容以及结果如下:(1)反应芯片的制备。首先,我们选取清洁的载玻片(尺寸:75×25×1mm3)作为反应芯片的基片。采用直接印刷法在其表面成功的构建了 1250个(25×50)尺寸为1×1mm的独立疏水单元格。其次,利用喷枪喷雾法将稀释后的氧化石墨烯分散液均匀地导入到反应芯片的单元格内。最后,利用高分辨率喷墨打印技术,将0.3mol/L金属醋酸盐溶液依照打印模板打印到芯片表面。经过气浴硫脲硫化,烧结等过程,最终合成了金属硫化物改性氧化石墨烯(MSx/GO)复合催化剂库,分别是:(Ni-Cd-Zn)Sx/GO、(Ni-Cd-Co)Sx/GO、(Mn-Zn-Ni)Sx/GO、(Cd-Mn-Zn)Sx/GO。通过SEM、TEM等表征手段对制备好的反应芯片以及相应的复合催化剂进行表征。结果证明,通过以上方法制备得到的反应芯片以及复合催化剂均能满足实验的设计要求。(2)为了对反应芯片上催化剂进行光催化性能测试及高性能催化剂的高通量筛选,我们设计和开发了一个高通量筛选系统。高通量筛选系统由槽式反应器和气泡检测系统两部分组成。其中,槽式反应器由玻璃基座、芯片-3、硅胶条和石英玻璃组成,这四部分所形成具有固定高度和空间的槽式结构,可以有效地避免在光催化反应过程中气泡的移动;气泡检测系统则由光源、数字CCD照相机和计算机组成,气泡检测系统主要工作原理是气泡成像技术,能够随时检测和拍摄各时间段反应区域内气泡的产生情况,并将其转换为数字图像的形式,在计算机中进行整理和存储。(3)光催化反应在465nm蓝色可见光下进行,以0.25mol/L Na2SO 3和0.35 mol/LNa2S作为捕获剂。实验结果表明,通过上述方法制备的4种复合催化剂库在蓝色可见光下均能发生光催化反应,同一催化剂库中不同配比的催化剂产氢性能不同。(4)利用专业的图像处理软件对实验中拍摄的气泡图像分析和处理,以催化反应中各反应单元格中产生气体体积的大小为标准,筛选出了四个催化剂库种催化性能最好的催化剂,并计算出其金属元素的配比。1号催化剂库中产氢性能最佳的催化剂是194号催化剂,对应的配比是Cd0.222Zn0.52Ni0.26Sx/GO;2号催化剂库中产氢性能最佳的催化剂是196号催化剂,对应的配比是Cd0.25Co0.45Ni0.30Sx/GO;3号催化剂库中产氢性能最佳的催化剂是162号催化剂,对应的配比是Mn0.42Zn0.50Ni0.08Sx/GO;4号催化剂库中产氢性能最佳的催化剂是213号催化剂,对应的配比是 Cd0.18Zn0.42Mn0.39Sx/GO。(5)选取1号芯片进行平行和空白组实验,结果表明,本实验中制备的催化剂具有稳定性,且筛选方法具有可重复性。催化反应的条件必须同时满足有光照、有催化剂以及有捕获剂,反应才能顺利进行。