论文部分内容阅读
多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)作为一类已在纺织、塑料、电器等行业被广泛使用的溴化阻燃剂,因其特殊的理化性质,易在生产、使用中释放到环境中,造成污染。PBDEs具有生物累积性及内分泌干扰活性,对生态系统构成了很大的威胁。2,2’,4,4’-四溴联苯醚(BDE47)作为目前分布最广、生物样品中含量最高、对生物和人体毒性最强的同系物之一,受到越来越多的关注,而生物转化是其在环境中转化的一种重要途径。白腐菌作为一种非专一性高效降解木质素类结构化合物的广谱菌,被广泛应用于多种污染物的去除。因此,研究白腐菌及其过氧化物酶对BDE47的生物转化具有重要意义。本研究首先优化了白腐菌分泌锰过氧化物酶的培养条件及其浓缩纯化方法；以BDE47作为研究对象,分别研究了白腐菌体系和浓缩纯化的LiP、MnP对BDE47的去除作用,并且考察了白腐菌体系下环糊精和吐温80的作用,以及浓缩酶体系下添加苯酚和NOM对BDE47去除率的影响。研究结果主要概括如下：(1)通过对比试验,得到了白腐菌产MnP的最佳培养条件,吐温80(0.05%,v/v),振荡培养(37℃,150r/min),在培养的第11天获得最大MnP活性2141.67U/L通过添加0.05%(v/v)吐温80并调整Mn2+的浓度至0.2mM,有效地实现了MnP与LiP的选择性产酶。(2)考察了白腐菌体系以MnP为主导时对BDE47的去除作用,经过十五天的培养期,底物的平均去除率约为70%；在培养初期,菌丝体对BDE47有一定的吸附,但到培养后期吸附量在检测限以下；实验证实细胞色素P450在降解过程中不起作用。(3)考察了添加吐温80和p-环糊精对BDE47去除率的影响,结果发现,添加不同浓度的吐温80或β-环糊精对去除BDE47均无明显效应,推测原因可能是BDE47特定的溶解度范围使其在较长的降解过程中能被充分利用,吐温80和p-环糊精的增溶作用对其整个降解过程作用不明显。(4)以浓缩纯化后的LiP和MnP分别对BDE47进行酶促降解反应,分别考察了添加不同浓度的苯酚和NOM对BDE47去除率的影响,发现添加苯酚和NOM对LiP和MnP的作用趋势不同,实验浓度范围内的苯酚和NOM对LiP降解去除BDE47的作用都表现为促进趋势一直增大,不加苯酚和NOM时BDE47去除率为33.6%,加入2mM、10mM和50mM的苯酚BDE47去除率分别提高至41.3%、47.5%和56.1%,加入20mg/L和50mg/L TOC浓度的NOM BDE47的去除率则分别提高至51.3%和53.5%。苯酚和NOM对MnP降解去除BDE47的影响则表现为促进趋势先增大后减小。但是相比不加的条件下BDE47的去除率都得到了显著提高,不加苯酚和NOM时BDE47的去除率仅4.2%,加入2mM、10mM和50mM的苯酚BDE47去除率分别提高至18.1%、22.9%和8%。添加20mg/L TOC和50mg/L TOC的NOM时则分别提高至38.8%和24.6%。